量子技术和自旋电子的应用需要可靠的材料平台,能够实现显著和长寿命的激发自旋极化,在外部场中光学操纵它的能力,以及实现自旋之间的量子相关性(即纠缠)的可能性。
德国多特蒙德理工大学Nataliia E. Kopteva和Dmitri R. Yakovlev等人证明了在卤化铅钙钛矿的大块晶体中满足这些条件。本文报道了FA0.9Cs0.1PbI2.8Br0.2晶体中85%的激子的巨大光学取向,接近统一的极限。激子自旋取向在激子寿命为55ps期间保持,导致激子发射的高圆极化。在激发能量失谐高达0.3 eV以上的激子共振中,光学方向是稳健的,并且在失谐0.9 eV时仍然大于20%。
它证明了纯手性选择规则和抑制电子和空穴的自旋弛豫,即使在大的动能下。通过在磁场中通过自旋量子拍检测自旋动力学来区分激子和电子-空穴复合。进一步通过圆极化激发后的线极化拍数证明了电子-空穴自旋相关性。这些发现得到了原子计算的支持。总而言之,该结果确立了卤化铅钙钛矿半导体作为量子技术的合适平台。
N. E. Kopteva, D. R. Yakovlev, E. Yalcin, I. A. Akimov, M. O. Nestoklon, M. M. Glazov, M. Kotur, D. Kudlacik, E. A. Zhukov, E. Kirstein, O. Hordiichuk, D. N. Dirin, M. V. Kovalenko, M. Bayer, Highly-Polarized Emission Provided by Giant Optical Orientation of Exciton Spins in Lead Halide Perovskite Crystals. Adv. Sci. 2024, 2403691.
https://doi.org/10.1002/advs.202403691
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