研究背景

从外科手术缝合线、人造牙根、骨板和螺钉到髋关节和股骨头以及心脏起搏、心律转复除颤器系统等，与人体组织接触的生物医学材料的细菌感染一直是一个难以避免的临床难题。多数被批准临床使用的生物医学材料，如聚合物、金属和陶瓷，其表面都不能抵抗细菌以及微生物的附着。因此，手术前对植入体器件表面进行无菌处理和手术后口服抗生素是缓解细菌感染的常见临床管理办法，但也同时存在药剂抗菌性能不足以及细菌耐药性的问题。为了将细菌感染的风险降至最低，可以通过对材料表面功能化的设计以实现安全并可持续的抗菌性能。

超疏水涂层能减少微生物的附着，目前成为抗细菌粘附的常见策略，但由于缺乏杀菌特性，该表面很难保证100%无菌。当极少一部分细菌以某种方式克服物理屏障，附着在超疏水表面上时，仍然会形成顽固的生物膜，继而破坏超疏水材料独特的表面结构，并显著地降低其抗菌性和耐腐蚀性。因此，亟需开发一种具有杀菌活性的超疏水涂层，以消除由粘附细菌产生的生物膜，并在生物材料表面保持可持续的抗菌功能。

光动力治疗（Photodynamic Therapy, PDT），是一种在特定波长的光的激发下，使光敏剂产生活性氧杀灭细菌的方法，是目前替代化学试剂以杀菌和消除生物膜的有效策略。

研究成果

近日，吉林大学范勇课题组与皇家墨尔本理工大学（RMIT University）陈晓博课题组合作报道了一种利用超疏水性表面和PDT主-被动协同策略开发的涂层用于解决医用材料表面的感染问题。他们提出超疏水被动式抗菌粘附和PDT主动式杀菌特性相结合的策略并开发了一种包含这两种性能的表面涂层以减少菌株的附着，免于生成可能的生物膜，最终避免设备表面相关的细菌感染。实验结果表明该复合表明涂层对革兰氏阴性菌（大肠杆菌）和革兰氏阳性菌（金黄色葡萄球菌）的排斥率均超过96%，大大超过单一性能的超疏水涂层。腐蚀评价实验结果表明，该复合涂层可以大大降低生物降解性的镁植入物的腐蚀/降解速率，其在模拟人体最小必需培养基（MEM）中的腐蚀速率降低了80%。这一协同策略的提出以一种简单、有效且环保的方式，为解决镁基生物降解材料的细菌感染和耐腐蚀性差的问题带来了巨大的希望。相关工作以“Synergistic Coating Strategy Combining Photodynamic Therapy and Fluoride-Free Superhydrophobicity for Eradicating Bacterial-Adhesion and Reinforcing Corrosion Protection”为题发表在期刊《ACS AppliedMaterials & Interfaces》上，吉林大学范勇教授与RMIT University陈晓博研究员为该论文共同通讯作者，硕士研究生王伟为该论文第一作者。

图1. 光动力-超疏水复合涂层的设计思路及作用机制

超疏水表面的微观形貌与拒水性

该涂层利用一种简单的制备方法，将聚二甲基硅氧烷树脂与十八胺共混，并利用旋涂的方法在纯镁表面制备了超疏水表面。该表面具有很明显的二级结构，并且展现出较高的粗糙度。拒水性研究表明，该表面具有Cassie-Baxter类型的超疏水表面的特征。

图2. 超疏水涂层的表面形貌学与拒水性表征

腐蚀/降解速率抑制性能

通过动电位极化曲线和电化学阻抗谱的研究表明，该超疏水涂层可极大地提高纯镁在MEM中的耐腐蚀性。在MEM中，纯镁的腐蚀速率极高（浸泡28天，238.0 ± 23.3 μg/mL），而纯镁被超疏水涂层涂覆后，腐蚀/降解速率下降了约80%。

图3. 电化学测试结果

图4. 各种材料在MEM中浸泡后的形貌学表征与ICP-AES对浸泡液Mg2+浓度的定量分析

抗细菌黏附性能

作者利用大肠杆菌与金黄色葡萄球菌对超疏水表面的抗细菌黏附特性进行定性和定量的分析。研究发现，单一性能的超疏水表面可以消除大部分（70%）的细菌黏附，但是仍然有细菌不可避免地粘附在其表面。而当超疏水表面结合PDT后，可以将其抗细菌粘附的性能提升到96%以上。

图5. 对不同表面抗菌粘附性能的测试

小结：在这项工作中，作者根据超疏水与PDT协同的策略开发了一种具有PDT功能的无氟超疏水涂层，用于解决生物金属材料的设备相关感染和腐蚀问题。研究表明，利用PDT主动的杀死超疏水表面上意外粘附的细菌，在不产生耐药性、重金属污染等问题的前提下，可极大提升被动的超疏水表面的抗细菌粘附性能。尽管仍然存在超疏水表面的稳定性和机械耐久性等问题，但这个策略的提出为后续拒菌性超疏水表面的设计提供了一种可行的思路。

DOI：10.1021/acsami.0c10584

全文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c10584

来源：高分子科学前沿

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