近日，东华大学刘艳彪教授团队与阿德莱德大学段晓光博士在环境领域著名期刊Water Research上合作发表了题为“A Novel Electrocatalytic Filtration System with Carbon Nanotube Supported Nanoscale Zerovalent Copper Toward Ultrafast Oxidation of Organic Pollutants”的研究论文。该研究报道了一种纳米零价铜改性碳纳米管复合电活性薄膜高效活化PMS，进而对有机污染物超快氧化的电催化系统，借助系统性的实验研究和理论计算阐明了相关机理。本论文的研究结果为有机污染物的治理提供了基于催化氧化、电化学和微滤技术的高效集成体系。

本研究中，作者设计开发了一套新型的电催化过滤系统，有效结合了高级氧化技术和膜分离技术的优势，利用负载电场和纳米零价铜催化剂协同催化PMS，进而实现了模型化合物刚果红的超快降解。纳米零价铜（nZVC）改性的CNT薄膜在系统中同时发挥了电极、滤膜和催化剂三重重要作用。研究发现，自由基和非自由基两种反应途径都对有机物的降解起到了重要作用。中性pH条件下，单次过滤（ < 2秒）即可实现刚果红的100%完全氧化。这一高效的降解效果在广泛的pH范围（3.0-7.0）和复杂的背景基质（如自来水和湖水）下同样得到了保持。nZVC-CNT优异的催化活性源于在外加电场作用下Cu2+/Cu+氧化还原循环的增强，而穿透式电极的设计也显著增强了系统内的对流传质效果，改善了电子和PMS的利用率。机理研究表明，CNT的羰基（C=O）和亲电氧分别作为电子供体和电子受体，通过单电子传递激活PMS进而生成了羟基自由基（•OH）和单线态氧（1O2）。缺电子的Cu原子易通过表面羟基与PMS反应生成反应中间体，接着通过破坏亚稳态中间体的配位键生成1O2。最后，作者利用该体系还对其它常见的难降解有机污染物进行了处理，并结合稳定实验进一步证实了该体系的实用性和稳定性。

该项工作设计了一种结合自由基与非自由基路径的新型电催化过滤系统，可实现有机污染物的高效且快速降解。穿透式的电极设计显著增强了对流传质，提升了污染物降解动力学。该系统在较宽的pH范围内和复杂的水基质条件下均保持了较高的效率，对其他常见的难降解有机物也实现了100%的去除，表明了其优异的稳定性和实用性。因此，基于电催化膜的高级氧化工艺为有机污染的有效治理提供了一种很有前景的技术。

本研究得到了上海市自然科学基金（No.18ZR1401000）的支持，北京大学刘文老师在降解路径计算等方面给予的大力支持。

来源：东华大学

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