通讯单位:北京科技大学;清华大学

开发用于析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的高活性和稳定的双功能贵金属基电催化剂是清洁和可再生能源的关键目标,但目前仍具挑战。

近日,清华大学陈晨教授和北京科技大学Xin Chen合作报告了一种高效且稳定的催化剂,该催化剂包含结合在RuO2球中的Co单原子用于HER和OER电催化。相关工作以“Cobalt Single Atom Incorporated in Ruthenium Oxide Sphere: A Robust Bifunctional Electrocatalyst for HER and OER”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。

图1. Co单原子掺入RuO球体的合成过程(上)和催化活性(下)示意图。

要点1. 研究人员通过水热过程成功地将Co单原子并入RuO2球体(表示为Co-SAC/RuO2)。其中RuO2球中的Co单原子通过XAS、AC-STEM和DFT得到证实。

要点2. 这种定制策略使用Co单原子来修饰周围Ru原子的电子结构,显着提高了对OER和HER的电催化活性。Co-SAC/RuO2)催化剂在1 M KOH中的OER过电位为200mV可提供10 mA/cm的电流密度,以及在0.5 H2SO4中,45 mV的HER过电位。展现出长期稳定性(20小时)。

要点3. Co单原子定制策略不仅大大缓解了碱性OER条件下RuO2的稳定性问题,而且大大提高了酸性条件下Ru基电催化剂的HER活性。理论计算表明,掺入钴单原子后,HER和OER的能垒降低。该项目阐明了Co单原子在RuO2中的作用,并为开发具有更高活性和稳定性的新型电催化剂奠定了基础。

图2.Co-SAC/RuO2的(A)HRTEM。左插图:SAED。右插图:TEM。(B)AC-HAADF-STEM(C)XRD。(D)STEM和EDX元素。

图3. Co-SAC/RuO2、RuO2、商业RuO2和Pt/C的(A)LSV曲线(b)Tafel斜率和(c)10 mA/cm2时的过电位过电位。Co-SAC/RuO2在0.5 MH2SO4中45 mV过电位下的i-t曲线(HER)。

图4. Co-SAC/RuO2、RuO2、商业RuO2和Pt/C的(A)LSV曲线(b)Tafel斜率和(c)10 mA/cm2时的过电位过电位。Co-SAC/RuO2在1 MKOH中的i-t曲线(OER)。

链接:

https://doi.org/10.1002/anie.202114951

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