团队报道了通过在 N,N,N',N'-四甲基乙二胺 (TMEDA) 存在下聚合甲基丙烯酸 (MAAc) 水溶液制备的一系列海绵状水凝胶,导致氢键络合、微相分离、并形成独特的胶体网络。凝胶的微观结构是由微相分离和凝胶化的耦合决定的,这受 MAAc 和 TMEDA 进料浓度的影响。胶体凝胶只能在一定量的 TMEDA 存在下以相对低浓度的 MAAc 获得。聚合过程中的结构演变和胶体网络的形成机制通过动态光散射测量和光学显微镜的组合来揭示。它揭示了聚(甲基丙烯酸)(PMAAc)和 TMEDA 之间形成了氢键复合物, 导致形成组装成簇的胶体颗粒,然后形成相互连接的胶体网络。具有胶体网络的物理水凝胶在水中稳定,由于胶体颗粒通过粘性 PMAAc 链连接的坚固性,具有高拉伸性和良好的自恢复能力。 这些海绵状水凝胶用于去除染料分子以净化水,并被设计成太阳能蒸汽发生装置以生产清洁水。利用反应诱导相分离的策略应该适用于其他系统,以针对特定应用设计功能材料的微观结构和性能。

图 1. (a) 凝胶合成示意图、水凝胶的外观和 SEM 图像

图 2. (a) 作为凝胶合成反应时间 t 的函数的储能模量 G'、损耗储能模量 G"、损耗角正切 tanδ 和 复合 粘度 η* 的变化。(b, c) PT-1-1 凝胶合成过程中的动态光散射 (DLS) 测量 (b) 和原位光学显微镜观察 (c)。(d) 胶体水凝胶合成过程中结构演变的图示。示意图中的元素未按比例绘制。

图 3. 在 (a) EDA、(b) PEI 或 (c) MAAc 和 MAAm 共聚的情况下,通过聚合 MAAc 合成的胶体水凝胶的微观结构。插图显示了凝胶的外观。(d) 在 TEA 存在下通过聚合 MAAc 合成的聚合物溶液的外观。含胺/酰胺分子的化学结构位于 SEM 图像的顶部。

图 4. (a) PT-1-1 水凝胶的拉伸应力-应变曲线。

图 5. (a) 使用胶体凝胶去除染料分子。将PT-1-1凝胶压缩挤出水分后放入中性红染料溶液中吸收染料溶液。压缩后,从凝胶中挤出清水。(b) 凝胶吸收后原始染料溶液和挤压溶液的紫外-可见光谱。(c) 基于水凝胶的太阳能蒸汽发生器 (SVG) 的示意图。(d) 在室温和 50% 的相对湿度下模拟太阳辐照期间不同太阳能蒸汽发生器的质量变化。

相关论文以题为 Stretchable Sponge-like Hydrogels with a Unique Colloidal Network Produced by Polymerization-Induced Microphase Separation 发表在 《 Macromolecules 》 上。 通讯作者 是 浙江大学 吴子良教授 。

参考文献 :

doi.org/10.1021/acs.macromol.1c02129