通讯作者：Hao Li；张礼知

通讯单位：上海交通大学；华中师范大学

调节H2O2活化产生的活性氧(ROS)的分布是确保H2O2在化学和生命科学领域高效、安全使用的前提。

在此，华中师范大学张礼知教授和上海交通大学Hao Li首次通过单原子层状Cu5纳米团簇自组装到FeS2(001)表面，构建了双Cu-Fe催化位点，实现了H2O2的高效选择性活化。这项工作强调了建立双催化中心的概念，在表面分子水平上操纵选择性H2O2活化，从而实现高效的环境控制和超越。

单层Cu5纳米团簇在FeS2(001)表面可能的自组装示意图

图1. Cux/FeS2催化剂的表征。

相关工作以“Atomic-Layered Cu5 Nanoclusters on FeS2 with Dual Catalytic Sites for Efficient and Selective H2O2 Activation”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。

图2. Cu5纳米团簇在FeS2(001)表面吸附的理论研究。

要点1.Cu5/FeS2界面周围的两个Cu-Fe位点与Cu5/FeS2界面周围的Cu-Fe位点不同，Cu-Fe位点形成桥接Cu-O-O-Fe络合物，有利于H2O2的吸附和无障壁分解为•OH。

要点2.在这种原子层状催化剂的控制下，•OH的原位生成能够在广泛的pH范围内有效地氧化几种难降解的有毒污染物，包括甲草胺、磺胺二胺、对硝基苯甲酸、对氯苯酚、对氯硝基苯。

要点3.双催化位点Cu5/FeS2强大的、选择性的原位•OH生产能力，解决了传统Fenton系统存在的问题，如对难降解有毒污染物的去除效率低、pH操作范围窄、金属污泥堆积和催化剂失活等。

这项工作强调了建立双催化中心的概念，在表面分子水平上操纵选择性H2O2活化，从而实现高效的环境控制和超越。

图3. H2O2在Cu5/FeS2上吸附和活化的理论计算。

图4. ROSs在FeS2和Cu5/FeS2上的产生和检测。

图5. Cu5/FeS2作为Fenton试剂的催化性能。

链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202200670

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