通讯作者:杨培东
通讯单位:加州大学伯克利分校
将二氧化碳(CO2)转化为化学原料的光电化学系统的发展为直接利用太阳能的清洁能源储存提供了一个有吸引力的策略,但这些系统的选择性和稳定性因此受到限制。
基于此,加州大学伯克利分校杨培东教授团队将硅纳米线(SiNW)光电阴极与铜纳米颗粒(CuNP)集成,以驱动高效的光电化学CO2转化为多碳产品。进一步证明了稳定的水性PEC CO2R。
图1. 集成CuNPs/SiNWs光电阴极。
相关工作以“Photoelectrochemical CO2 Reduction toward Multicarbon Products with Silicon Nanowire Photocathodes Interfaced with Copper Nanoparticles”为题发表在 Journal of the American Chemical Society 上。
图2. CuNP/SiNW光电阴极的光电化学性能。
要点1.该集成系统可实现CO2-C2H4的转换,在−0.50 V与RHE时,可产生C2H4法拉第效率接近25%,偏电流密度超过2.5 mA/cm2,与纳米线光电阴极在1个太阳光照下相比,电位降低约~350 mV。
要点2.连续偏压和光照50 h下,CuNP/SiNW可维持稳定的光电化学CO2还原。这表明了高效、稳定的CuNP与SiNW阵列的优点相结合的好处。在偏压下,CuNP结构演化,暴露硅表面,并允许在没有不利的光阻挡的情况下承受更高质量的负载。
这些结果表明,纳米线/催化剂体系是一个强大的模块化平台,可以实现稳定的光电化学CO2还原,并可以利用生成的光载流子促进复杂的多碳反应。
图3.电解后光电阴极的SEM和XPS。
图4. CuNP/SiNW光电阴极稳定性试验。在使用40 μg/cm2时,CuNP/SiNW在−0.50 V vs RHE。电流密度的波动可归因于表面的气泡。
链接:
https://doi.org/10.1021/jacs.2c03702
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