随着电子器件集成化程度越来越高，器件尺寸越来越接近摩尔定律极限，发展新型的功能器件，为器件设计提供新的自由度，成为一大前沿研究课题。多铁性材料一般指同时具有铁电性与铁磁性的一类多功能材料，它能同时对外加磁场和外加电场产生信号响应，在大规模信息存储、非易失性随机存取、存算一体等下一代新型微电子器件设计中具有重要的科学意义和应用前景。

EuTiO3在外力场环境下同时具有铁电性和铁磁性，是具有代表性的一种多铁性功能材料。传统制备多铁性EuTiO3薄膜的方法是将薄膜生长在合适的衬底上，由界面之间的晶格失配产生的应力引起多铁性相变，实现铁电铁磁共存现象。然而，这种方法对EuTiO3薄膜厚度要求高，对产生晶格失配的衬底材料要求也苛刻。另一方面，EuTiO3在外力场条件下发生多铁性相变的微观物理机制仍然不清晰，涉及最近邻稀土金属直接相互作用，次近邻Eu-O-Eu超交换作用，以及对角线Eu-Ti-Eu交换作用多种来源。

针对上述问题，南京航空航天大学李伟伟教授团队、杨浩教授团队与北京理工大学洪家旺教授团队、Max Planck研究所Hongguang Wang博士、华东师范大学姜凯博士，通过多铁性功能基元选择(EuTiO3)和自组装生长模式构建了三维垂直有序纳米复合薄膜（如图1所示），引入高达-2.98 GPa的负压力。在该负压力效应的作用下，通过调控多铁性材料EuTiO3中自旋-声子(晶格)-轨道的耦合，实现了丰富的铁磁-铁电转变和磁电耦合效应。相关研究成果以“Emergent multiferroism with magnetodielectric coupling in EuTiO3 created by a negative pressure control of strong spin-phonon coupling”为题发于2022年5月2日发表在Nature Communications上。

图1. 功能基元序构构建三维垂直有序异质结

在这项工作中，合作团队设计了三维垂直有序(EuTiO3)0.5:(MgO)0.5纳米复合薄膜。在垂直有序纳米复合薄膜里实现了负压力效应，并确定了其形成机理。在强度为-2.98 GPa的负压力作用下，外延垂直有序纳米复合薄膜中EuTiO3相的c/a达到了1.03。如图2所示，在该负压力效应的调控作用下，单相多铁性材料EuTiO3由块材的顺电-顺磁序转变为铁电-铁磁序。其转变产生机理主要是负压力诱导的自旋和声子耦合效应，调控途径则是增强的Ti4+畸变位移和面内-面外磁性交换作用的竞争耦合机制。更引人关注的是，在铁电-铁磁序共存温区中，我们发现了单相EuTiO3的磁电耦合效应，并证明了该耦合效应来源于自旋-轨道耦合和磁致伸缩竞争效应的物理机理。

图2. 三维负压力效应调控功能基元多铁性以及其物理机制

基于负压力效应的(EuTiO3)0.5:(MgO)0.5垂直有序纳米复合薄膜在铁电-铁磁转换和自旋-轨道耦合效应等方面展现出巨大的前景。这项研究工作证明，三维应变产生和垂直有序界面是负压力效应的两个关键因素。此外，负压力效应可以调控多铁材料中自旋-轨道耦合，我们建立了理论模型来解释两者之间的相互作用效应。该工作为实现单相多铁性物性调控效应开辟了新的道路，对未来的单相多铁材料和磁电耦合应用发展提供理论和实验基础。

南京航空航天大学赵润博士(苏州科技大学副教授)和北京理工大学杨超博士(吉首大学讲师)为论文共同第一作者，南京航空航天大学李伟伟教授、杨浩教授与北京理工大学洪家旺教授、Max Planck研究所Hongguang Wang博士、华东师范大学姜凯博士为论文的共同通讯作者。该项研究工作得到了东华大学吴华副教授、中科院物理所金奎娟研究员团队、重庆大学孙阳教授团队、美国普渡大学Haiyan Wang教授、德国Max Planck研究所Peter A. van Aken教授和英国剑桥大学Judith L. MacManus-Driscoll院士支持。该研究成果得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省/北京市自然基金、江苏特聘教授、南京航空航天大学长空英才等项目的资助。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30074-4#Sec14