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研究内容

金属电极和单个纳米实体之间的电子耦合具有极为重要的研究意义，它会影响异质电子转移。

南京大学王伟教授课题组展示了一种简单的光学技术，用于直接成像Au电极上单个Ag纳米粒子电化学氧化过程中的瞬态界面电子耦合。通过跟踪银纳米粒子电子转移过程中的光强变化，首次观察到倾角行为以指示动态界面Au-Ag电子耦合。Au电极和单个Ag纳米粒子之间的这种界面相互作用有助于穿过单个纳米粒子的氧化屏障，并且与纳米粒子的形态和尺寸无关。结果表明界面电子耦合促进了单个纳米粒子的电子转移，并为理解纳米电化学的详细机制提供了重要的见解。相关工作以“Directly Imaging Dynamic Electronic Coupling during Electrochemical Oxidation of Single Silver Nanoparticles”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。

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研究要点

要点1.作者主要通过通过单色明场(BF)成像技术研究了单个Ag纳米粒子电化学氧化过程中界面电子耦合相互作用的直接监测。发现单个Ag纳米颗粒完全氧化之前，BF成像迹线下降，倾角行为揭示了波长依赖性。

要点2.原位可见透射光谱结合电化学测量揭示了Au-Ag电子转移过程。单个纳米粒子水平的浸渍行为和电化学氧化之间的同步说明界面电子耦合促进了单个Ag纳米粒子与电极表面之间的电子转移，并进一步有助于跨越氧化的能垒。

要点3.通过原位可见光透射光谱进一步验证了这种倾角行为，通过引入具有不同尺寸和形态的Ag纳米颗粒显示倾角行为的异质性，揭示Au-Ag电子耦合到单纳米粒子水平的异质性。这表明界面电子耦合相互作用主导了单个纳米粒子的电子转移效率。

这项工作提出了一种简单的光学成像技术来监测电化学过程中低至单个纳米粒子水平的动态Au-Ag电子耦合相互作用，并指出这种界面电子耦合是单个纳米粒子电化学活性的关键。这种电化学成像策略为定量研究单个纳米实体和电极之间的动态电子耦合提供了一个多功能平台，也为理解电化学过程中异质电子转移的机制开辟了一条途径。

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研究图文

图1. 通过明场成像技术监测电化学氧化过程中单个银纳米粒子的各种状态。

图2. BF技术在各种入射光和基板下成像的单个77.4 nm AgNS在电化学氧化过程中的不同行为。

图3. 电化学氧化过程中金电极上单个77.4 nm AgNS的可见光透射光谱。

图4. 在660 nm LED照明下，不同尺寸和形态的Au电极上单个Ag纳米颗粒的电化学氧化行为。

图5. 从BF测量中提取的单个Ag纳米颗粒的电化学行为与Au电极上的可见透射光谱的比较。

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文献详情

Directly Imaging Dynamic Electronic Coupling during Electrochemical Oxidation of Single Silver Nanoparticles

Bo Jiang, Wenjie Gu, Wenxuan Jiang, Mengqi Lv, Ben Niu, Xue-Jun Wu, Wei Wang*, Hui Wang*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202209964

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作者简介

王伟，南京大学教授，英国皇家化学会会士。2004年和2009年分别从中国科学技术大学化学系获得理学学士和分析化学博士学位。2009-2013在美国亚利桑那州立大学从事博士后研究。2013年12月起任南京大学教授。2017年获得中国化学会青年化学奖。2019年获得国家自然科学基金委杰出青年科学基金资助(2020-2024)。在Nature Chemistry, PNAS, JACS, Angew. Chem. Int. Ed., Anal. Chem.等学术期刊发表研究论文80余篇。主要研究兴趣包括光学显微成像技术、纳米电化学、单颗粒化学成像与测量、单细胞和单分子分析检测等，致力于通过微纳尺度的化学成像与测量发现新的科学现象，揭示新的科学规律，不断推动对微观化学过程的认知极限。

王晖，女，南京大学化学化工学院生命分析化学国家重点实验室副教授，博士生导师。2017年于南京大学化学化工学院获得博士学位，2021年起任副教授。主要研究方向为：1）微纳尺度电化学显微成像；2）单分子、单颗粒化学生物传感。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.等期刊上发表SCI论文20余篇，主持了国自然面上项目、国自然青年基金等科研项目。入选第七届中国科协-中国化学会青年人才托举工程，获得了2021年江苏省高等学校科学技术研究成果奖三等奖（主要完成人：王伟，王晖，苏华）。

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