【导读】

通过双电子氧还原电化学生成过氧化氢 (H2O2) 提供了一种绿色方法来减轻当前对能源密集型蒽醌工艺的依赖,并有望在现场应用。不幸的是,在碱性环境中,H2O2 不稳定并且会快速分解。在酸性电解质中制备 H2O2 可以防止其分解,但活性、稳定和选择性的电催化剂的选择受到很大限制。

近日,中国科学技术大学俞书宏院士和高敏锐教授课题组报告了通过在金属二硒化钴 (CoSe2) 表面上修饰黑磷 (BP) 组成的复合催化剂,在酸中将氧选择性和有效地双电子还原为 H2O2。

作者发现这种催化剂在 300 mV的过电位下对 H2O2 产物的法拉第效率为 91%。此外,它可以在流通池反应器中以高产率(1530 mg L–1 h–1 cm–2)将 O2 转化为 H2O2。光谱学和计算研究共同揭示了 BP 诱导的 CoSe2 中的表面电荷重新分布,这导致了有利的表面电子结构,从而削弱了 HOO* 吸附,从而增强了 H2O2 形成的动力学。

文献链接:Zheng, Y.-R., Hu, S., Zhang, X.-L., Ju, H., Wang, Z., Tan, P.-J., Wu, R., Gao, F.-Y., Zhuang, T., Zheng, X., Zhu, J., Gao, M.-R. and Yu, S.-H. (2022), Black Phosphorous Mediates Surface Charge Redistribution of CoSe2 for Electrochemical H2O2 Production in Acidic Electrolytes. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2205414. https://doi.org/10.1002/adma.202205414