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研究内容

近年来，将高熵（HE）引入各种材料的各种应用引起了研究人员关注，促进了一系列单相多组分（等摩尔）材料的快速发展。将HE引入普鲁士蓝类似物（PBA）用于锂硫电池材料的研究较少。

扬州大学庞欢教授课题组通过一种简单的共沉淀方法系统地合成了一个从二元到高熵的PBA库。基于五种金属阳离子（Mn2+、Co2+、Ni2+、Cu2+和Zn2+）和K3[Fe(CN)6]合成了16种PBA。电化学测试表明，高熵PBA可作为多硫化物固定剂抑制穿梭效应，并可作为催化剂促进多硫化物转化，从而提高其出色的性能。相关工作以“High-Entropy Prussian Blue Analogues and Their Oxide Family as Sulfur Hosts for Lithium-Sulfur Batteries”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

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研究要点

要点1.作者基于五种金属阳离子（Mn2+、Co2+、Ni2+、Cu2+和Zn2+）和K3[Fe(CN)6]，在室温下通过简便的共沉淀法成功合成了16种从二元到高熵的PBA。通过X射线吸收精细结构（XAFS）光谱法探索PBA中的配位环境，与元素分布一起证实了所有金属的成功引入。

要点2.NiFe-、NiCuFe-、CoNiCuFe-和CoNiCuMnZnFe-PBA(HE-PBA)纳米立方体被用作锂硫电池的硫主体材料。LiPS吸附、原位紫外可见光(UV-vis)和循环伏安法(CV)测量表明，HE-PBA不仅可以作为多硫化物固定剂以增强对多硫化物穿梭效应的抑制作用，还可以作为催化剂促进多硫化物转化来实现高性能Li-S电池。

要点3.电化学测试表明，HE-PBA-S正极在0.1C下经过200次循环后的容量为570.9 mAh g-1，具有出色的性能。通过使用PBA作为牺牲前体，合成从二元到六元的各种具有纳米立方结构的金属氧化物。UPS光谱分析表明，CoNiCuMnZnFe-氧化物具有良好的电子特性，可以促进HE-PBA衍生物的进一步研究。

该工作为选择HE-PBA作为硫主体材料以及合成其他PBA和PBA衍生物提供了实践指导。此外，本研究结果表明，构建HE材料是实现高性能Li-S电池的有效策略，这为构建满足综合选择标准的多功能硫主体提供了新的方向，具有强结合、高导电性、和快速的动力学。

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研究图文

图1. 室温下共沉淀法从二元体系到高熵体系的PBA家族合成过程示意图。

图2. 16种PBA的形态和组成特征。

图3. 金属氧化物的形态表征。

图4. Li-S电池性能评估。

图5. (a) NiFe-PBA-S电极和(b) HE-PBA-S电极的原位UV-vis光谱的等高线图和相应的放电曲线。(c) NiFe-PBA-S电极和(d) HE-PBA-S电极的原位XRD图案的等高线图和相应的GCD曲线。

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文献详情

High-Entropy Prussian Blue Analogues and Their Oxide Family as Sulfur Hosts for Lithium-Sulfur Batteries

Meng Du, Pengbiao Geng, Chenxu Pei, Xinyuan Jiang, Yuying Shan, Wenhui Hu, Lubin Ni, Huan Pang*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202209350

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