非均相催化剂，例如表面有机金属化学、金属有机框架和各种各样的单原子催化剂，因具有类似分子催化剂的活性位点结构，具有与均相催化剂相似的优点。其中具有原子级分散Fe位点的Fe-N-C催化剂通常由含有Fe、N、C的前驱体通过高温（600~1050 oC）热解制备，然而得到的催化剂经常含有FeO x和Fe金属纳米颗粒等杂质，对需氧氧化反应中的催化活性位点识别带来干扰。

近日，威斯康星大学麦迪逊分校Shannon S. Stahl报道了一种Fe-N-C催化剂的两步合成策略。受大环有机物金属化条件的启发，先使用Brønsted碱对N x表面位点进行去质子化，以促进N-C材料的Fe金属化。制备的Fe-N-C非均相催化剂具有高度分散的Fe位点，需氧氧化反应的催化效果得到提升。

要点：

（1）研究人员首先将ZIF-8热解得到富含微孔结构的N-C载体（ZIF-8-C）。随后在FeCl 2/Bu 3N/DMF溶液中对ZIF-8-C进行金属化处理。最后金属化的ZIF-8-C经洗涤、干燥后得到具有原子级分散Fe位点的0.3Fe-ZIF-8-C[FeCl 2]催化剂 。

（2）通过这种非高温分子合成策略制备的催化剂含有大量可接触的FeN x位点，其需氧氧化反应的催化性能接近，甚至超过高温热解法制备的Fe-N-C催化剂。

（3）该工作为制备原子级催化剂，以及提高其金属位点密度提供了思路。

参 考文献：

Jason S. Bates, Shannon S. Stahl*, et al. Molecular Catalyst Synthesis Strategies to Prepare Atomically Dispersed Fe-N‑C Heterogeneous Catalysts . J. Am. Chem. Soc. 2022.

DOI：10.1021/jacs.2c08884

https://doi.org/10.1021/jacs.2c08884