黄洪伟Angew.：Ag单原子/团簇-氮化碳高效压电催化水分解！|催化剂|电化学|黄洪伟

研究内容

催化水分解技术将太阳能或电能转化为化学燃料，以产生H2和O2，被认为是解决普遍能源和环境问题的一个有希望的途径。开发高效的双电子水分解（TEWS）压电催化系统生产H2和H2O2，有望满足工业需求。

中国地质大学（北京）黄洪伟教授课题组发展了一种新的原子限制和后还原策略来合成银（Ag）单原子/簇共同锚定在氮化碳（Ag SA+C CN）纳米片上，作为高效TEWS的多功能位点。结果显示，AgSA+C CN的H2和H2O2析出率分别为7.90 mmol·g-1·h-1和5.84 mmol·g-1·h-1，远远超过先前报道的压电催化剂。相关工作以“Orthogonal Charge Transfer by Precise Positioning of Silver Single Atoms and Clusters on Carbon Nitride for Efficient Piezocatalytic Pure Water Splitting”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。

研究要点

要点1.在Ag SA+C-CN中，Ag-SAs增强了CN的平面内压电极化，该极化受原子配位诱导的电荷重分布密切调制，而Ag团簇提供了强大的界面电场，显著促进了CN中压电电子的平面外迁移。AgSA+C-CN产生了更大的压阻效应，提高了应变下的载流子迁移率。

要点2.得益于多尺度金属活性中心，AgSA+C CN在纯水分解为H2和H2O2方面表现出显著的压电催化性能，远高于单独负载的Ag-SAs和Ag纳米粒子。其H2和H2O2析出率分别为7.90 mmol·g-1·h-1和5.84 mmol·g-1·h-1，远远超过先前报道的压电催化剂。

要点3.压电响应力显微镜（PFM）和密度泛函理论（DFT）表明，Ag表面活性剂的存在增强了平面极化和电荷分离。同时，还通过有限元法（FEM）和开尔文探针力显微镜（KPFM）揭示了CN和Ag团簇之间的界面电场。结合现场高压紫外可见漫反射光谱（HP-DRS）和压电电化学测量，对载体在机械应力下的导电行为有了更深入的了解。

这项工作不仅将表面活性剂修饰作为一种有效的极化增强策略，而且揭示了多位点工程在压电催化中的优势。

研究图文

图1. （a） AgSA+C-CN制备示意图。（b）AgSA CN和（c）AgSA+c-CN的HAADF-STEM图像。（d）AgSA+C-CN的EDS元素分布。

图2. （a）超声波照射80分钟后H2和（b）H2O2的产率（催化浓度为20 mg/L）。（c）不同催化剂用量下H2和H2O2的产率（反应时间为80分钟）。（d） AgSA+C-CN与一些典型压电催化剂的析氢性能比较。

图3. PFM（a）、（b）振幅和（c）CN相位图。（d）CN和（e）AgSA CN的蝶形振幅环和相位曲线。（f）不同样品上磁滞回线的斜率。（g）AgSA-CN和（h）AgSA+C-CN的电荷密度差图。（i）计算出CN和AgSA CN的偶极矩。

图4. （a）CN、（b）AgNP-CN、（c）AgSA CN和（d）AgSA+C-CN的电位图以及（e）它们相应的电位振幅。模拟的（f）CN和（g）Ag团簇的电位分布修饰了CN。（h）从银团簇和CN之间的电位分布中提取的电位数据。

图5. (a）电流密度-电压曲线，（b）电化学阻抗谱，（c）莫特-肖特基曲线以及（d）超声波下样品的计算电荷密度（U）。（e）HP-DRS和（f）CN和AgSA+C-CN的带隙变化。（g）压电催化过程的原理图。

文献详情

Orthogonal Charge Transfer by Precise Positioning of Silver Single Atoms and Clusters on Carbon Nitride for Efficient Piezocatalytic Pure Water Splitting

Cheng Hu, Jingcong Hu, Zijian Zhu, Yue Lu, Shengqi Chu, Tianyi Ma, Yihe Zhang, Hongwei Huang*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202212397

文献详情

黄洪伟，男，博士，教授，博士生导师，国家级四青人才，材料学院党委委员。主要研究领域为“极性光催化材料”及其在能源、环境、生物医学等领域的应用，包括光催化CO2还原、水分解、污染物净化、抗菌等。荣获国家四青人才、霍英东基金青年教师奖、翟裕生青年教师奖、中科院院长优秀奖等。

以第一或通讯作者在国际著名期刊Nature Commun.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy、Appl. Catal. B: Environ、J. Mater. Chem. A等发表SCI论文200余篇，36篇论文入选全球1% ESI 高被引用论文，2篇论文分别入选2015、2019年中国百篇最具影响国际学术论文，发表论文总引用次数14000余次，h因子为70，申请发明专利多项。2019-2021连续三年入选科睿唯安（Clarivate Analytics）“全球高被引学者”。任《ChemPhotoChem》和《Chinese Journal of Catalysis》期刊的客座主编、《Catalysts》和《Nanomaterials and Nanotechnology》期刊编委、《Chinese Journal of Catalysis》、《Chinese Chemical Letters》和《物理化学学报》期刊青年编委，任中国感光学会青年理事，中国复合材料学会矿物复合材料专委会委员，中国矿物岩石地球化学学会矿物岩石材料专委会委员，波兰国家科学中心项目评委。