全固态锂金属电池（ASSLMBs）因其高能量密度和高安全特性，成为于电动汽车或混合动力电动汽车的理想储能器件。其中固体聚合物电解质(SPE)由于其重量轻、灵活性好、可加工性好、成本低，在全固态电池系统中发挥着核心作用。然而双离子在电池内的不均匀迁移导致了大浓度极化，降低了循环过程中的界面稳定性。

近日，北京科技大学范丽珍教授团队通过在聚碳酸酯基体中嵌入一个特殊官能团(4-三氟甲基苯乙烯)，构建了一种特殊分子级设计聚合物电解质(MDPE)。分子级设计聚合物电解质通过分子间的相互作用提高了锂盐阴离子的迁移能，同时引入的4-三氟甲基苯乙烯具有可以分散电子给体C=O的能力，从而提高了锂离子在聚合物链段运动中的迁移能力。此外，聚合物电解质的设计与一体化的制备工艺相结合，制备了具有低界面电阻和高多重性能的聚合物固体电解质。该研究表明基于分子水平设计的聚合物电解质可以为锂电池的设计提供全新和广阔的平台。相关工作以“Molecular-level Designed Polymer Electrolyte for High-Voltage Lithium–Metal Solid-State Batteries”为题发表在《Advanced Functional Materials》。

【文章要点】

一、聚合物电解质的电化学性能

加入4-三氟甲基苯乙烯聚合物链段后，电解质的电子受体部分呈现更加均匀的趋势。随着链段增加，苯环分散电子的作用更加明显。由于MDPE中共轭结构及聚合物与锂盐间的强相互作用机制，MDPE具有较宽的电化学窗口。此外，锂离子在MDPE中的迁移能由于沉淀和结晶而提高。

图1 聚合物电解质的电化学性能

二、基于MDPE-SPEs全固态锂金属电池的电化学性能

进一步地，作者通过涂覆工艺制备了以MDPE作为复合正极和电解质层的粘结剂的固态聚合物电池。实验显示，该固态聚合物电池循环稳定性显著提高，循环前后阻抗变化小，在0.1℃时达到170 mAh g -1，容量保留率超过80%，60℃时库仑效率接近100%。综上所述，将材料分子水平设计与工艺创新相结合的方法，对于锂金属固态电池的高效设计与开发提供了无穷的潜力。

图2 基于MDPE-SPEs全固态锂金属电池的电化学性能

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202209828

来源：高分子科学前沿

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