摘要：7000系列铝合金焊接过程中出现的细小等轴区(FQZ)裂纹通常只有几十微米宽。利用多尺度相关方法，从毫米尺度到纳米尺度，我们阐明了FQZ的强化机制和由此产生的晶间破坏。结果表明，AlCuMg晶间相由于硬相与软(低析出相密度)晶粒内部的塑性不相容导致微孔洞形核和随后的连接而产生裂纹。为了缓解这一问题，我们提出了一种利用激光束振荡和脉冲磁场的混合焊接策略。这实现了波浪形和间断的FQZ以及更高的沉淀密度，从而大大提高了传统混合焊接对接接头的抗拉强度，甚至搅拌摩擦焊。

简介

现代焊接技术可以追溯到19世纪下半叶。如今，它是能源、造船、汽车、飞机、航空航天和铁路行业的日常技术工具。它使轻质结构的组装成为可能，这对于降低能源消耗和碳排放至关重要。在这方面，轻质铝(Al)合金在最近几十年得到了越来越多的应用。特别是高强度铝合金，如铝锂(Al - li)和7000系列(Al - zn - mg - cu)合金的使用越来越广泛。长期的挑战是克服与传统焊接相关的局部软化和开裂问题。这严重阻碍了长期的应用，并导致对固态搅拌摩擦焊接的关注。在许多情况下，这种强度降低与这些材料熔焊中普遍存在的所谓精细等轴区(FQZ)有关。在微观层面上，与FQZ相关的独特微观结构特征是关键，因为沉淀特征对力学性能和破坏行为有相当大的影响。在其他铝合金和钢的焊接接头中也观察到FQZ(见补充表1)。迄今为止，从结构完整性的角度来看，与FQZ相关的问题还没有得到应有的重视，需要更好地理解与FQZ相关的软化和失效机制。

从合金成分、凝固、基材(BM)、焊接参数、热历史和熔池动力学等方面对FQZ的形成进行了深入研究。Al - li和zr - Al合金分别通过Al3(Lix, Zr1-x)和Al3Zr辅助非均匀晶粒形核形成FQZ。然而，FQZ的软化和开裂行为的细节尚未明确阐明。这可能是由于FQZ非常狭窄，包含非常细的等轴晶粒，这对精确表征微观组织、性能和相关损伤积累序列提出了挑战。此外，服役性能在很大程度上取决于从宏观到纳米尺度的长度尺度上的微观结构特征。最近，人们关注的焦点是将不同分辨率的各种成像方法结合起来，通过所谓的“相关表征”方法将微观和纳米尺度的特征联系起来。本文通过多尺度相关层析成像技术对FQZ在多个长度尺度上的行为进行了研究，以阐明各种损伤演化机制及其顺序。

本文中，我们考虑7050铝合金激光和电弧混合焊(HLAW)产生的FQZ(见图1a)，结合多种技术来研究尺度上的微观组织(图1b-f)。在熔合边界(FB)附近，相对较高的晶体形核速率和非常高的凝固速率导致位于热影响区(HAZ)和中心焊缝金属(WM)之间的大量细小的非树枝状等轴晶粒(见图1d)。用维氏硬度测试测量焊缝硬度时，经常会漏掉较窄(50 ~ 100 μm宽)的FQZ。本文利用电子背散射衍射(EBSD)对FQZ中的晶粒取向、尺寸分布和晶界特征进行了表征。这些晶粒晶粒取向随机，等效直径为3 ~ 10 μm(平均尺寸为7 μm)。EBSD测量结果表明，FQZ中很大一部分(~87%)晶界为高角度晶界(hagb， >10°)。电子探针显微分析(EPMA)显示，由于凝固过程中的偏析，强化元素Zn、Mg和Cu高度富集了这些晶界(图1e)。结果，晶界被相互连接的相装饰。此外，严重的元素偏析和快速冷却相结合限制了析出物在晶粒内的再析出。透射电子显微镜(TEM)清楚地显示，FQZ中沉淀物的分布(图1f)的体积分数仅为~0.2%，平均半径为~11 nm，而BM中分别为~3.7%和~15 nm。

图1精细等轴区(FQZ)的多尺度表征。a焊接过程示意图，HAZ、WM和FB分别代表热影响区、焊缝金属和熔合边界。b上海同步辐射设施(SSRF) 13HB束流线(BL13HB)的原位拉伸同步辐射x射线微型计算机断层扫描(microCT)示意图c北京同步辐射设施(BSRF) 4W1A束线(BL14W1A)上的高分辨率同步x射线纳米oct。d电子背散射衍射(EBSD)跨聚变边界的逆极图(IPF)图(HAZ(左);FQZ(中)，焊缝(右))，其中高角度晶界(HAGBs， >10°)和低角度晶界(LAGBs, 5-10°)分别被标记为黑色和红色。e电子探针显微分析(EPMA)图显示晶间相的化学组成。f不同放大倍率下FQZ晶粒内部析出相的亮场透射电镜(TEM)图像。

在这项研究中，我们将注意力集中在确定影响局部软化和晶间破坏的关键微观结构方面，以更好地理解FQZ对软化和破坏的影响。首先，利用经典强化模型估算了焊缝不同区域的晶粒尺寸、位错密度、溶质和析出相强化机制对屈服强度的贡献。其次，采用多尺度相关断层扫描技术，通过拉伸应变过程中的原位同步辐射x射线微计算机断层扫描(SR-μCT)(图1b)、高分辨率同步辐射x射线纳米oCT(图1c)和透射电镜中的能量色散光谱(EDS)来研究损伤演化和晶间破坏行为。最后，我们开发了一种有效的策略，通过振荡激光束和施加脉冲磁场扰动FQZ来缓解FQZ的影响，从而获得更高的抗拉强度，甚至达到了固态焊接所获得的强度水平。

结果

软化机制

纳米压痕测试(图2a)显示，窄FQZ在一定程度上是整个焊缝区域最软的区域(硬度约为BM的54%)。为了了解软化的原因，我们首先对焊缝四个区域的平均析出相特征(半径r和体积分数f)、晶粒尺寸(d)、溶质浓度(cZn、cMg和cCu)和位错密度(ρ)进行了定量分析(见下文)。结果汇总在表1中。基于这些值，不同的强化贡献(晶粒尺寸强化(Δσgb)、固溶强化(Δσss)、位错强化(Δσdis)和沉淀强化(Δσppt))可以分别通过Hall-Petch、Fleischer、Bailey-Hirsch和Orowan模型来估计。

图2:力学性能和微观结构特征。a焊缝各区域记录的平均纳米压痕硬度，BM、HAZ、WM和FQZ分别代表母材、热影响区、焊缝金属和细等轴区。b分别来自沉淀物(Δσppt)、晶粒尺寸(Δσgb)、溶质(Δσss)和位错(Δσdis)强化的估计贡献。σ0代表纯铝的基准强度。c(从左至右)晶粒内部的析出相分布、晶粒尺寸分布、电子探针显微分析(EPMA)化学分析的扫描点和几何必要位错密度(ρGND)。

表1焊缝四个区域对材料强度至关重要的微观结构特征值

其中，σ0表示纯铝的基准强度(σ0 = ~10 MPa)。我们考虑了这两个模型来预测BM的适宜强度，分别给出了~ 450 MPa和~ 430 MPa的强度。考虑到前者更简单，更接近实验值(补充图1中的约451 MPa)，而且由于主要重点是评估各个机制的相对重要性，而不是寻找与适宜强度精确匹配的模型，我们使用算术加法来了解焊缝每个区域的相对贡献。它已被用于许多研究。相对贡献见图2b和补充表2。

在不考虑添加规则的情况下，降水强化对BM中强度的贡献最大，而粒度强化的贡献相对较小。虽然FQZ中的晶粒细化意味着晶界强化增大了约2倍，但由于沉淀强化的减少而导致的强度损失(BM的四分之一)意味着总体上它明显更软。

Zn的蒸发损失和Cu的反偏析是WM中强化析出相含量低的主要原因。FQZ的峰值温度明显低于WM的峰值温度，因此Zn不可能发生明显的蒸发损失。此外，流场中的层流边界层抑制了Cu的逆偏析。因此，FQZ中晶粒内析出相的数量比WM中要少得多(图2c)，这很可能是由于强化元素大量偏析到许多晶界(图1e)和快速凝固共同限制了冷却时析出相的再析出程度。

损伤演化机制

FQZ中力学性能的急剧变化将导致不均匀塑性变形和高开裂敏感性。在ABAQUS中进行的基于图像的三维有限元(FE)模拟证实，即使在低应力下，由于FQZ和WM的低强度，塑性应变也集中在它们的下部(图3a)。这解释了为什么延时microCT(图3b)观察到裂纹从焊趾开始，然后随着载荷的增加沿FB近似扩展(补充视频和补充图2)。后断口(图3c)显示断口表面相对平坦，呈现光滑的弯曲面。这些曲面的大小与FQZ内部的等轴晶粒一致。这说明裂纹主要沿FQZ的晶界扩展(图3c和补充图3)。

图3:应用多尺度相关层析成像技术检测精细等轴区(FQZ)内损伤成核和演化的工作流程。在垂直于焊缝的施加应力σ = 60 MPa时，通过基于图像的三维有限元(FE)模拟，预测了等效塑性应变(PEEQ)在焊缝区域的分布。b通过原位拉伸同步加速器微型计算机断层扫描(microCT)在两个加载阶段获得的三维体积效果图(孔隙为绿色，裂缝为黄色)，以确定优先损伤成核位置和损伤演化。c通过扫描电子显微镜(SEM)对失效焊接接头进行断口分析。d变形前晶间相空间分布的NanoCT体积效果图。e σ = 270 MPa时含核微孔投影面积的定量分析。f σ = 270 MPa时，高分辨率同步x射线纳米oct对晶间相和有核微孔洞的空间分布，显示出大尺寸的长程连通孔洞(绿色)、晶间相(黄色)和有核微孔洞(红色)。g晶间相(黄色)和有核微孔(红色)之间相互作用的纳米oct显示。h通过TEM-EDS(透射电子显微镜-能谱)观察到晶间相诱导微孔成核，显示TEM图像、选择区电子衍射(SAED)和EDS谱。

为了可视化晶间相的3D性质，通过等离子体FIB从FQZ的一个区域切除了一个微柱，用于同步x射线纳米oct检查的未应变样品(图1c)。晶间相(在补充图4和图3d中呈黄色)包括棒状、网状和树枝状形态。不同的投影显示晶间相的形态是各向异性的(图3e);在x-y和z-x平面上呈现网状形态，在y-z平面上呈现片状形态，其中y-z平面与焊缝厚度和焊接方向组成的平面平行。这表明沿晶相倾向于沿着焊缝厚度占据晶粒之间的间隙。

为了更详细地研究损伤演化的微观机制，在σ = 270 MPa时，用等离子聚焦离子束(PFIB)从焊缝上切除两个直径为40 μm的微柱，如图3b所示，进行同步x射线纳米oct观察(图3f和补充图4)。观察结果显示，两个微柱的上部有一个大的相互连接的空洞(绿色)，下半部分有许多孤立的微空洞(红色)。两种类型都在晶间阶段开始。微孔洞呈不规则、椭球或球形随机分布。定量分析表明，这些微孔洞的等效直径为100 ~ 500 nm，平均值为~240 nm，其中300 nm以下的分布占90%。它们在z-x平面上的投影面积一般小于x-y和y-z平面上的投影面积(图3e)，表明它们沿垂直于加载方向的焊接方向成核生长。

从图3g中可以明显看出，由于塑性不相容，所有微孔洞(红色)都是从晶间相(黄色)成核的。它们要么通过相断裂在晶间相内形成(用A表示)，要么通过相断裂在晶间相附近形成(用B表示)，这表明了颗粒-晶界界面的脱粘，或者最常见的是在晶界三结处形成(用C和D表示)。

为了识别晶间相的组成，用PFIB法切除了一个典型的间相区域进行透射电镜分析。在亮场成像中发现了大量的晶间相区，并通过SAED和EDS分析进行了识别。具有代表性的结果如图3h和Supplementary Fig. 5所示，与AlCuMg一致。这并不意外，脆性AlCuMg相经常在含铜量较高的铝合金中观察到，如2000系列Al-Cu合金。在这里，由于分离，我们有很高的Cu浓度，这解释了AlCuMg相的存在。这些硬区域和软晶粒内部之间的塑性失配促进了晶界处的空洞形核(图3和补充图6)。

补充图7中基于几何必要位错(GND)密度的高分辨率EBSD图显示，当施加应力达到320 MPa(略高于补充表2中FQZ的屈服强度)时，FQZ中的GND密度显著增加。值得注意的是，增加的GND密度并没有集中在晶界，而晶界是位错移动的强大障碍。而是相对均匀地分布在晶粒内部和晶界。在拉伸应变过程中记录的EBSD测量也证实了这一点(见补充图8)。

一种混合焊接技术

显然，FQZ对焊接结构的可靠服役性能构成了重大威胁，然而，研究表明，它不能通过改变焊接参数完全消除。因此，一个关键问题是，我们如何重新设计FQZ以减轻其对焊接性能的有害影响?首先要考虑的策略是焊后热处理(PWHT)。一个原位EBSD加热实验表明PWHT(470°C / 30分钟)FQZ基本上没有影响,至少在表面颗粒(补充图。9)。这一观点支持破坏性的观察后FQZ和PWHT屈服行为(极限抗拉和产量优势σb = 375±6 MPa和σp0.2 = 295±5 MPa)是类似(σb = 406±11 MPa和σp0.2 = 292±10 MPa)焊接状态的关节。

另一种方法是增强熔池湍流度，以改变焊缝组织。在这里，我们研究了在HLAW过程中振荡激光束和在固体形成后焊接后立即施加脉冲磁场(OLHW + m)的影响。用这种方法，我们生产了如图4a所示的波形形态的对焊接头。在微观尺度上，图4d中的EBSD IPF图显示，融合边界处的FQZ已被破坏。从图4d中可以明显看出，在z-x截面上，它以粗等轴树枝状结构交替排列，在y-z截面上，它在FB附近间歇性分布。它的弯曲性质也可以在x-y部分看到。

图4:传统激光-电弧混合焊(HLAW)和脉冲磁场振荡激光混合焊(OSHW + m)焊接接头的显微组织特征和力学性能。a使用超深度3D显微镜观察焊缝下表面形貌。b传统气体金属弧焊(GMAW)接头、HLAW接头和OSHW + m接头的工程应力-应变曲线。c HLAW节理和OSHW + m节理宏观破坏路径侧视图的疲劳裂纹扩展速率曲线(da/dN-ΔK，其中da/dN为疲劳裂纹扩展速率，a为裂纹长度，N为加载循环次数，ΔK为应力强度因子范围)。外加应力σ垂直于焊缝方向。d(从左到右)OSHW + m接头y-z、z-x(焊根位置)和X -y截面上的电子背散射衍射(EBSD) X反极图(IPF)图。WM、FQZ和HAZ分别代表焊缝金属、精细等轴区和热影响区。

OSHW + m焊缝的抗拉强度(~470 MPa)明显(20%)优于传统的HLAW(图4b)，毫无疑问，远远优于气体金属电弧焊(GMAW)(60%)。相比之下，经过同样的自然时效处理(~3000 h)后，σb = 450 MPa的搅拌摩擦焊(FSW)焊缝的强度略大。图4d(右)的断裂剖面显示，裂纹最初扩展到软FQZ，但随后扩展到焊缝区域，尽管其强度较高。这是因为在这一区域，由于FQZ的弯曲和不连续性质，主裂纹必须偏转才能继续扩展。结果表明，OSHW + m焊缝融合边界附近的梯度结构(FQZ和WM的混合)比具有直FQZ的常规HLAW焊缝具有更高的抗裂性。

考虑到FQZ中析出相强化的损失对FQZ的广泛软化至关重要，因此比较改良和传统混合激光焊接的析出相微观结构很重要(补充图10)。结果表明，FQZ焊缝的析出相数量明显高于常规焊缝，其体积分数分别为~0.9%和~0.2%。这是因为激光束振荡更有效地控制了合金元素在焊缝中的分布，减轻了宏观偏析。这将元素保留在溶液中，导致它们随后作为晶粒内部的强化沉淀物再沉淀，从而提高强度。

由于FQZ形貌，与HLAW节理相比，FQZ节理的宏观破坏路径更为曲折，导致裂纹扩展速度相对较慢(图4c)，特别是在微观结构敏感的近阈值和不稳定裂纹扩展区域。裂纹偏转导致了几个阶段的生长停滞，可能是由于裂纹在融合边界附近的一个较硬相(HAZ和WM)和一个较软相(FQZ)的混合区域中生长。

总之，我们已经量化了FQZ中导致显著软化的强化机制，并描绘了由于AlCuMg相的存在而在颗粒间引发裂纹的顺序。为了解决激光混合焊接对7050铝合金强度低的不利影响，提出了外加磁场振荡激光混合焊接方法。这一过程破坏了FQZ的三维分布，增加了析出相密度。这些变化从根本上提高了拉伸强度，将UTS扩展到~470 MPa。这是母材(UTS = 521 MPa)强度的90%，与固态搅拌摩擦焊接接头的强度相比优势明显。

方法

材料及焊接工艺

采用光纤激光-脉冲混合电弧焊系统制备了厚度为2mm、焊缝垂直于轧制方向的7050铝合金对接焊接接头。填充材料为直径1.2 mm的ER5356铝镁丝。焊接参数为:激光功率P = 3 kW，电流I = 100 A，焊接速度v = 6 m/min，离焦距离Δ =−1 mm。

进行了第二个HLAW实验(指定为OSHW + m)，但采用了沿焊缝锯齿状轨迹的激光束振荡。优化后的焊接参数为:激光功率6 kW;焊接速度，8米/分钟;离焦距离+2 mm;振荡直径，1-3毫米;振荡频率为100- 300hz。焊接后立即对OSHW接头进行焊后电脉冲处理。电脉冲是通过使用装有电容器组放电电路的自制设备通过和电流通过材料来实现的(图1a)。我们选择了4v的放电电压，持续时间为100毫秒的交流脉冲，然后是10秒的自然空气冷却。

微观结构表征

在EBSD分析中，样品用胶体二氧化硅抛光，用氩离子束研磨。使用配备了Bruker e-Flash FS检测器的TESCAN MIRA3扫描电镜对晶体学数据进行了估计。为了计算GND密度，采用了基于互相关的EBSD方法。在当前工作中，EBSD扫描时将12位1200 × 1200像素的图案保存到硬盘中。计算得到的旋转梯度可以与Nye位错张量联系起来，位错密度通过最小化位错线总能量的L1优化得到。用于GND计算的方法的完整描述可以在补充资料中找到。

利用JEOL JXA-8230 EPMA进一步分析了用于EBSD分析的样品，以确定熔合边界附近合金成分的变化以及晶界和晶界的元素分布。并定量分析了晶粒内部溶质元素的含量。采用Tecnai G2 F30 S-TWIN透射电镜对离子束稀释器制备的20 μm厚样品进行了晶粒内析出相的尺寸和体积分数的检测。化学图谱是用四个Bruker SDD探测器通过EDS获得的。

机械测试

采用G200 KEYSIGHT纳米压痕测试仪进行纳米压痕硬度测试。样品表面被仔细抛光，以达到最大压痕深度的四分之一的表面粗糙度。最大压痕深度为1000 nm。采用Oliver-Pharr法计算了接头不同区域的纳米硬度。

对GMAW、HLAW和OSHW + m制造的三种焊接接头进行单调拉伸试验，最小宽度为12 mm，规长为65 mm，厚度为2 mm。名义应变速率为1.0 mm/min。加载方向与焊接方向垂直。使用长度为20mm的伸度计测定屈服应力和弹性模量。

在频率为10 Hz、载荷比为0.1的条件下，对HLAW节点和OSHW + m节点的紧致拉伸(CT)试件进行疲劳裂纹扩展速率测试。CT标本厚度为2mm，宽度为48mm。一个10毫米长的预裂纹从缺口尖端沿焊缝发散。裂纹扩展速率(da/dN)由7点增量多项式法确定。

多尺度相关层析成像

我们将同一区域的原位x射线微断层扫描、x射线纳米断层扫描和TEM-EDS表征结合在一起。在最小截面面积为2 mm2的试样上进行原位拉伸SR-μCT。大体积原位拉伸SR-μCT的作用是为高分辨率x射线纳米层析成像识别和定位含有有趣特征的RoI提供了一种手段。采用基于Xe+的FEI Helios PFIB系统，在RoI位置提取直径约40 μm、高度约40 μm的柱，用于纳米oct。为了表征有核微孔和晶间相的空间分布，在北京同步辐射设施(BSRF)的BL4W1A上进行了纳米级x射线CT实验。采用“大视场”模式，视场尺寸为60 μm × 60 μm，像素尺寸为64.1 nm，分辨率为100 nm，能量为8 keV，曝光时间为12 s。所有的可视化都是使用Avizo软件包进行的。为了进一步确定诱导微孔洞成核的临界晶间相，使用Tecnai G2 F30 S-TWIN TEM对RoI薄片进行TEM分析。

基于x射线CT图像的有限元建模

利用层析成像软件Avizo对SR-μCT的冶金缺陷体积图像数据集进行分割。在考虑网格划分过程和计算可行性的基础上，通过调整平滑因子对变化剧烈的缺陷进行平滑处理。基于avizo的三维重建能够直接生成内部缺陷和样品外表面的表面网格(线性三角形)。然后利用HyperMesh软件对样品进行体积填充，生成超过2657544个线性四面体单元(C3D4)用于FE分析。同时考虑线弹和弹塑性响应，杨氏模量和泊松比分别为70 GPa和0.33。采用双线性各向同性模型进行弹塑性预测，应力-应变曲线由纳米压痕测试过程中记录的载荷-位移曲线通过基于无因次函数的反向分析确定。对图3a中的右侧表面进行全方位固定，对左侧表面y方向施加远应力60mpa。

补充表1:文献中报道的显示FQZs的焊接示例。

补充表2:每个焊缝区域的各种强化贡献的估计值。

补充图1:基材的工程应力-应变曲线。显示了两个样品(bm# 1和bm# 2)的测试及其0.2%适宜点(虚线)。

补充图2:基于SR-μCT的拉伸试样三维体积重建图(孔隙为绿色，裂纹为黄色)。a、公称应力为0mpa；b, 350mpa；c, 357 MPa。

补充图3:不同放大倍数下显示焊接接头断口形貌的SEM图像。a、放大倍率较低。b、更高的放大倍率。

补充图4:微柱切割的NanoCT扫描体效果图。FQZ显示大尺寸的长程连接空隙(绿色)、沿晶相(黄色)和有核微空隙(红色)。a，无张力FQZ。b，后应变FQZ。

补充图5:负责微孔洞成核的晶间相的TEM-EDS表征。a, TEM图像和SAED。b，晶间相的EDS谱。

补充图6:显示晶粒和晶间相变形的晶体塑性有限元模拟(放大插图)。a，冯·米塞斯强调。b，对数应变(对数应变)。c，几何必要位错(GND)密度。

补充图7:推断的GND密度在焊接接头截面(y-z截面)上的分布。a和b，未拉伸样品。c和d，后应变样品。

补充图8:加载方向平行于滚动方向的原位拉伸试验中，EBSD记录的FQZ晶粒特征变化。a，晶粒取向。b，晶界特征。c，局部定向错误。

补充图9:EBSD X IPF地图显示FQZ的分布。a、室温。b、470°C溶液热处理。

补充图10:FQZ颗粒内部析出物的亮场TEM图像。a、脉冲磁场振荡激光混合焊接。b、常规激光混合焊接。