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研究背景

电合成 H₂O₂ 是一种很有前途的替代能源密集型蒽醌工艺的方法。氮掺杂碳负载过渡金属 (M−N−C) 是一种催化活性高的非贵金属催化剂,尤其是 Co−N−C 催化剂是当前电合成 H₂O₂ 的研究热点。

然而,由于 Co−N−C 的制备条件,催化性能等问题的探究不足,简单及低成本制备高活性、高选择性和高稳定性的用于电合成 H₂O₂ 的 Co−N−C 催化剂仍是当前该领域的重大挑战。

ZIF-67 衍生的 Co−N−C 催化剂活性高,通过结构调控可以有效提高其电合成 H₂O₂ 的选择性。但 Co−N−C 的实际应用面临着多方面尚未解决的严峻问题和挑战,金属离子会析出导致活性位点减少电催化活性降低,H₂O₂ 会发生副反应等。

因此,设计并制备高活性、高选择性、高稳定性的新型阴极催化剂是电合成 H₂O₂ 实用化需要解决的挑战。

论文详情

华中科技大学王得丽教授团队通过调节原位生长的 Co−N−C 的结构使电极以两电子氧还原反应途径生成 H₂O₂,表面疏水性处理可以加速氧气传输,提高电极稳定性,减缓 H₂O₂ 的分解。该电极可以大规模生产并实现原位合成的 H₂O₂ 用于有机污染物的降解,助力更多应用需求。

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该成果以“Constructing a superhydrophobic free-standing cathode for high efficient H₂O₂ production over a wide pH range”为题,发表于国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A。华中科技大学黄晓为本文第一作者,华中科技大学王得丽教授为本文通讯作者。

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研究亮点

亮点一ZIF-67 通过 CTAB 调控得到碳纸 (CFP) 负载的三维结构的Co−NC(记为Co−NC/CFP)阴极,CTAB 调控实现了 ZIF-67 衍生的 Co 单原子分散的 Co−NC。

亮点二:PTFE 处理可以提高电极表面疏水性,PTFE 疏水层可以加速氧气的传输,减缓 H₂O₂ 对电极的腐蚀和Co的流失以及 H₂O₂ 的分解。

亮点三:双阴极体系用于有机染料的降解无需 Fe²⁺ 盐化学试剂的加入,可以在全 pH 范围溶液中工作,该技术具有环保无污染和优异的可逆性的优点。

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图 1.(a) 传统的阴极和 (b) 新型阴极示意图。(c) 双阴极用于降解有机污染物的示意图。

论文信息

  • Constructing a superhydrophobic free-standing cathode for highly efficient H₂O₂ production over a wide pH range

    Xiao Huang, Zhizhan Li, Wei Liu, Min Song, Chang Zhang, Jingwen Li and Deli Wang (王得丽,华中科技大学)

    J. Mater. Chem. A,2022,10, 24573-24580
    https://doi.org/10.1039/D2TA07598A


第一作者

黄晓

华中科技大学

本文第一作者,现于华中科技大学化学与化工学院做博士后,主要从事电化学方面的研究工作。

通讯作者

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王得丽 教授

华中科技大学

华中科技大学教授/博士生导师。获湖北省“化学化工青年创新奖”、中国表面工程协会“中表镀-安美特青年教师奖”。研究领域为新型电化学能源与环境材料的设计以及性能优化。在 Nat. Mater.、JACS 等期刊上发表 SCI 论文 100 余篇,获授权美国发明专利 2 项、中国发明专利 10 项。主持国家自然基金、湖北省科技晨光计划等项目。担任《J. Chem. Phys.》副主编,担任《电化学》、《储能科学与技术》、《Chin. Chem. Lett.》、《Nano Mater. Sci.》、《Energy & Fules》、《J. Phys. Energy》编委。

Research ID:http://www.researcherid.com/rid/K-5029-2012

课题组介绍

本课题组长期致力于氢能与燃料电池,锂离子电池,钠离子电池,锂硫电池等方面的研究。

本课题组自2013年初开始组建,目前有教授1名(中组部计划和教育部新世纪优秀人才支持计划),博士后2名,博士生4名,硕士生6名。研究方向集中在先进电化学能源材料的结构设计与性能优化,主要包括燃料电池电极材料,高比能电池电极材料以及产业化应用等。

本团队科研经费充足,团队学术气氛浓厚。团队成员朝气蓬勃、关系融洽,是一个团结奋进的大集体,欢迎有志于从事科研工作的硕士、博士研究生加盟!

招生要求:欢迎化学、材料学、物理学等专业背景的学生报考。

(1) 本校本科生直博;

(2) 硕转博(硕博连读);

(3) 统考。

招生人数:博士生1-2名/年,硕士生2-3名/年。

详细信息请访问团队主页:http://deli.chem.hust.edu.cn

相关期刊

Materials with applications in energy & sustainability

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rsc.li/materials-a

J. Mater. Chem. A

2-年影响因子*14.511分 5-年影响因子*13.375分 最高 JCR 分区*Q1能源与燃料 CiteScore 分†21分 中位一审周期‡28

Journal of Materials Chemistry A、B 和 C 报道材料化学各领域的高质量理论或实验研究工作。这三本期刊发表的论文侧重于报道对材料及其性质的新理解、材料的新应用以及材料合成的新方法。Journal of Materials Chemistry A、B 和 C 的区别在于所报道材料的不同预期用途。粗略的划分是,Journal of Materials Chemistry A 报道材料在能源和可持续性方面的应用,Journal of Materials Chemistry B 报道材料在生物学和医学方面的应用,Journal of Materials Chemistry C 报道材料在光学、磁学和电子设备方面的应用。

Editor-in-Chief

  • Anders Hagfeldt
    乌普萨拉大学

Associate editors

  • Veronica Augustyn
    北卡罗来纳州立大学

  • Viola Birss
    卡尔加里大学

  • Goutam De
    莫哈里纳米科学技术研究所

  • Ghim Wei Ho
    新加坡国立大学

  • Yun Jeong Hwang
    韩国首尔国立大学

  • Kisuk Kang
    韩国首尔国立大学

  • Dan Li (李丹)
    暨南大学

  • David Lou (楼雄文)
    南洋理工大学

  • Yi-Chun Lu (卢怡君)
    香港中文大学

  • Frank Osterloh
    加州大学戴维斯分校

  • Shizhang Qiao (乔世璋)
    阿德莱德大学

  • Jennifer Rupp
    麻省理工学院

  • Magdalena Titirici
    伦敦帝国理工学院

  • Miriam Unterlass
    维也纳科技大学

  • Li-Zhu Wu (吴骊珠)
    中科院理化所

  • Yusuke Yamauchi
    昆士兰大学

  • Zhen Zhou (周震)
    南开大学

* 2021 Journal Citation Reports (Clarivate, 2022)

† CiteScore 2021 by Elsevier

‡ 中位数,仅统计进入同行评审阶段的稿件

2023 新号启航

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