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研究内容
多孔碳材料由于其低密度、高比表面积和可调的多孔结构，在催化、生物医药、气体吸附/分离和能源相关应用中越来越受到关注。理论和实践证明，由于高度暴露的活性中心（介孔）和增强的质量传输能力（大孔）的优点，独特的多模式介孔结构对材料具有显著的协同作用。
石河子大学贾鑫教授、李永生教授和兰州大学李卫报道了一种通用的溶剂介导聚合诱导自组装（PISA）策略，直接合成具有可调中孔结构的高度N掺杂的分级多孔结构碳球。分级结构的中孔-大孔N掺杂碳球，同时呈现可调的球尺寸、中孔和大孔，范围从1.2 μm、9/50和227 nm到1.0 μm、40和183 nm以及480、24和95 nm。该材料显示出优异的类酶活性。相关工作以“Tunable Hierarchically Structured Meso-Macroporous Carbon Spheres from a Solvent-Mediated Polymerization-Induced Self-Assembly”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
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研究要点
要点1.该合成策略关键点是分子间氢键的引入增强水/乙醇混合物中嵌段共聚物（F127和P123）、TMBZ和多酚之间的界面协同作用。通过改变水/乙醇混合物，系统地控制主要的氢键驱动的相互作用，从胶束和前体共组装的转变中产生不同的NPCS-x多孔结构（有序介孔的纳米球、多室纳米球和具有树枝状介孔的微球）。
要点2.制备的树枝状N掺杂分级中孔-大孔碳球具有从中心到表面的可调的球尺寸、中孔和大孔，从1.2 μm、9/50和227 nm到1.0 μm、40和183 nm以及480、24和95 nm。
要点3.具有大中孔（~9/50 nm）和大孔（~227 nm）、高表面积（~212 m2 g-1）和高N含量（~111.8wt%）的树枝状N掺杂的分级中孔碳球表现出优异的类酶活性，包括氧化酶（OXD）、过氧化物酶（POD）、过氧化氢酶（CAT）和超氧化物歧化酶（SOD）活性。这归因于来自多有序孔隙的连续传质。
该研究为合成各种尺寸和不同介孔结构的颗粒提供了平台。
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研究图文
图1.（A）N-掺杂苯酚衍生的介孔碳球（顶部，NPCS-x，其中x是VEtOH/VEtOH+水×100）的合成过程示意图。NPCS-40的（B，C）SEM和（D，E）TEM。（F）NPCS-40的N掺杂介孔碳纳米球的高角环形暗场（HAADF）和（G，H，I）能量色散X射线光谱元素图。（J−M）NPCS-40生长过程中中间形态的SEM。
图2. NPCS-40、NPCS-35和NPCS-30的（A、C、E）SEM、（B、D、F）TEM和（G）动态光散射数据。（H，I）NPCS-35和NPCS-30的N掺杂介孔碳球的高角环形暗场（HAADF）和能量色散X射线光谱（EDX）元素映射。（J，K）NPCS-30、NPCS-35和NPCS-40的相应孔径分布分别来自汞侵入孔隙度测定（MIP）和Barrett−Joyner−Halenda（BJH）。
图3. 不同双溶剂体系乳液体系中PG形成机理示意图。
图4.（A−D）NPCS-x的酶动力学。（A）NPCS-x的OXD样活性动力学。（B）NPCS-x类POD活性动力学。（C）NPCS-x类CAT活性动力学。（D）NPCS-x的SOD样活性。OXD样活性（红色）和POD样活性（橙色；底物/H2O2）的（E，F）Vmax和KM。CAT样活性的（G，H）Vmax和Km。（I，J）在类OXD催化期间产生超氧化物自由基以及在类POD催化期间产生羟基自由基。
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文献详情
Tunable Hierarchically Structured Meso-Macroporous Carbon Spheres from a Solvent-Mediated Polymerization-Induced SelfAssembly
Zhiqing Liu, Wei Li,* Wenbo Sheng, Shiyu Liu, Rui Li, Qian Li, Danya Li, Shui Yu, Meng Li, Yongsheng Li,* Xin Jia*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: 10.1021/jacs.2c12977
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