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文章标题

Theoretical studies of metal-organic frameworks: Calculation methods and applications in catalysis, gas separation, and energy storage

文章亮点

（1）系统地总结了MOFs理论研究的最新进展，介绍了计算方法和模型的发展及其优点和缺点。

（2）理论计算指导和支持了MOFs的实际应用，并有助于解释其内在机制。我们还回顾了MOFs在实际应用中的理论计算：催化、气体储存和电池。

（3）讨论了MOFs理论计算的现有挑战和前景。

摘要详文

（1）金属有机框架（MOFs）是一种具有大比表面积和高孔隙率的功能材料，因其在各种应用中的巨大潜力而日益受到关注。作为一种相对省时、经济、高效和结果可预测的方法，理论计算已逐渐成为指导MOFs材料设计和开发的一种趋势。

（2）在这篇综述中，系统地总结了MOFs理论研究的最新进展，介绍了计算方法和模型的发展及其优点和缺点，并强调了理论计算在MOFs实际应用中的就业。

（3）首先，我们简要介绍了MOFs数据库建设的发展情况，包括假设性数据库和实验性数据库。下一部分全面回顾了预测MOFs结构和性质的计算方法和模型，并详细讨论了其中的优点和可能的局限性。

（4）此外，我们总结了理论计算在催化（包括电催化和光催化）、选择性气体分离和储能（包括电池和超级电容器）方面的各种有前途的应用。

（5）在展望中还指出了MOFs理论计算的现有挑战。这篇综述将为MOFs的合理结构和功能设计提供有益的指导，并为催化和储能应用中的材料优化作出贡献。

图文摘要

图文标题

在过去的十年中，MOFs的理论计算研究一直保持着指数级的增长。因此，这一前景广阔的领域日益繁荣，各种计算理论、方法和模型不断被提出、修改和验证，以非常高的精度预测MOFs的结构和特性。然而，目前还缺乏一个全面的综述来概述MOFs的计算方法发展及其在实际应用中的理论发展，更不用说为研究人员探索这一领域提供一个可能的指导。本综述系统地总结了理论模拟筛选MOFs在多个应用方向上的最新进展和突破。我们从数据库的建设和发展入手，介绍了其分类和主要建设方法。我们简要介绍了MOFs的基本基础（结构和组成），并解释了使用高通量计算来筛选MOFs的必要性。之后，我们着重讨论了MOFs的最新计算方法，包括基于量子力学和分子力学的方案。理论计算的实际应用及其在具体应用领域的作用，包括电催化、光催化、气体储存和电池。最后，我们总结了MOFs在理论计算中存在的挑战和前景，希望为MOFs结构的理论设计和构建提供指导。

  1. 1. Introduction

  2. 2. Database of MOFs

  • 2.1. Hypothetical MOFs (hMOFs) database

  • 2.2. Experimental MOFs (eMOFs) database


3. Theoretical calculation methods of MOFs

  • 3.1. Molecular mechanics method and quantum mechanics method

  • 3.2. Geometry optimization

  • 3.3. Thermodynamic properties prediction

  • 3.4. Electronic structure calculation

  • 3.5. Adsorption capacity and energy estimation


4. Applications of theoretical calculations in MOFs

  • 4.4.1. Batteries

  • 4.4.2. Supercapacitor

  • 4.3.1. Gas storage

  • 4.3.2. Selective separation of the gas mixture

  • 4.2.1. Band structure

  • 4.2.2. Charge separation and transfer

  • 4.1.1. OER/ORr

  • 4.1.2. HEr

  • 4.1.3. CO2Rr

  • 4.1.4. NRr

  • 4.1. Theoretical calculation of MOFs in electrocatalysts

  • 4.2. Theoretical calculation of MOFs in photocatalysts

  • 4.3. Theoretical calculation of MOFs in gas storage and selective separation

  • 4.4. Theoretical calculation of MOFs in energy storage

文章结论

（1）总之，MOF材料由于其可设计的成分、可调整的结构和可控制的特性，是各种实际应用中很有前途的多孔材料。理论计算作为一种新兴的强有力的研究工具，在设计和开发新型MOFs的各种应用中变得越来越重要，包括催化、气体储存和能源储存。随着QMM、MMM、DFPT、DFT+U、GCMC等多种计算方法和模型的引入和发展，利用强大的计算和筛选技术，可以低成本、高耗时地深入研究MOFs的电子结构、分子振动、几何优化、吸附能力和吸收能量等，从而构建先进的功能材料，揭示应用中的原子和内在机制。在过去的几十年里，在理论计算的帮助下，越来越多的新型MOFs被成功构建，然后在实验中合成，最终实现了它们在气体吸附、催化和能源转换方面的实际应用。理论计算对识别和寻找有前途的新的候选MOFs材料起到了重要的指导作用。

尽管理论计算在许多领域取得了巨大的成功，但挑战和前景是并存的，现介绍如下。

1）MOFs数据库仍需进一步构建。研究人员在数据库建设方面已经取得了重大进展，但仍有许多问题需要解决。对于hMOFs数据库，虽然随着计算机和算法的改进，生产hMOFs的效率得到了提升，但计算机设计的MOFs仍然存在合成的不确定性。考虑到具体的应用条件，对其稳定性和合理性还缺乏全面的认识。对于电子MOFs数据库来说，虽然是从实验数据中得到的，但经过人为的 "修改"，可能会得到不合理的MOFs结构。针对上述问题，相关的数据库研究还需要进一步开展。

2）对于丰富的MOFs来说，仍然需要新的稳健有效的方法或算法，以更低的成本获得更准确的结果。到目前为止，常用的伪势平面波方法可以准确描述不同系统的基态特性。然而，对于像MOFs这样的大型系统，计算成本仍然太高。开发一种新的有效方法，在可接受的计算成本下准确预测材料的特性，仍然是未来的一个重要课题。

3）理论计算在未来将发挥越来越重要的作用，包括揭示更多的动态过程细节，如结构动态演变和反应机制探索，而不仅仅是基态下的静态计算。伴随着各种现场测量方法，它将为研究人员提供强大的研究和分析方法，提供更深刻的理解和洞察力。

4）在理论计算的进一步指导下，MOF材料的结构将进一步多样化，如具有不同孔径大小和变体孔结构的配位层（CPL）金属有机材料（MOMs）。这给理论计算带来了一些挑战，但也是发展理论计算方法的一个机会。为此，需要开发更多与合成过程相关的计算方法，同时，计算方法需要达到更高的预测精度。同时，MOF材料的不断发展将促进相关理论计算方法的进一步进步和完善。

可以预见，在不久的将来，我们将看到一系列新的MOFs首先通过理论预测来确定，然后通过实验合成和测试来实现各种应用。此外，高通量计算将被应用于广泛的领域，并提供普通小规模研究无法实现的新见解和对QSPR的快速探索。理论计算可以让研究人员了解MOF材料在具体应用中的最终性能极限，这将深刻地改变材料的研究和开发模式。

https://doi.org/10.1016/j.ccr.2022.214670

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