今日推送：NH2-MIL-53(Al)衍生的介孔碳掺杂Al2O3吸附剂去除水溶液中Cr(Ⅵ)和甲基橙的吸附性能和机理|介孔碳|吸附剂|氧化铝|水溶液|甲基橙|离子

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文章标题

Adsorption performance and mechanism of mesoporous carbon-doped Al2O3 adsorbent derived from NH2-MIL-53 (Al) for removing Cr(Ⅵ) and methyl orange from aqueous solutionNH2-MIL-53(Al)衍生的介孔碳掺杂Al2O3吸附剂去除水溶液中Cr(Ⅵ)和甲基橙的吸附性能和机理

第一作者：Bing Wang

通讯作者：王兵教授

第一单位：西南石油大学化学与化工系

文章亮点

1.以微孔NH2-MIL-53(Al)(2nm前)为前驱体，制备了介孔碳掺杂的Al2O3(6.36 nm)

2.合成的介孔碳掺杂的Al2O3具有更好的稳定性

3.C600-6对Cr（Ⅵ）和MO具有良好的吸附性能，最大吸收量分别为671.56和612.09 mg/g。

摘要详文

（1）利用以铝为金属源的水热法合成的铝基金属有机框架，在600℃下煅烧制备了一种新的多孔碳掺杂的Al2O3吸附材料，解决了MIL-53在水溶液中的不稳定性问题。

（2）它被用来从单一体系和含Cr（Ⅵ）的水溶液中去除甲基橙（MO）。通过现代分析技术对该材料的微观结构进行了表征，并对其吸附能力和机理进行了探讨。PXRD、SEM、BET等表征方法显示，成功合成的NH2-MIL-53（Al）具有多孔碳掺杂的Al2O3结构。

（3）前驱体NH2-MIL-53(Al)和煅烧后的衍生物多孔碳掺杂的Al2O3形态相似，多孔碳掺杂的Al2O3的比表面积（180.24 m²/g）大于NH2-MIL-53(Al)（116.73 m²/g）。多孔碳掺杂的Al2O3材料对Cr(Ⅵ)和MO的最大平衡吸附量分别可以达到671.56和612.09 mg/g。

（4）吸附动力学模型的拟合结果表明，多孔碳掺杂的Al2O3材料对Cr（Ⅵ）的吸附行为更适合Langmuir等温线模型，而MO的吸附行为更适合Freundlich等温线模型。两者都适用于伪二阶动力学模型。

（5）根据XPS分析，C600-6吸附后计算出的Cr(III)和Cr(VI)含量分别为56.1%和44.9%，说明静电作用和氧化还原作用在Cr(VI)的吸附中仍起主导作用，而静电作用和螯合作用在MO的吸附中起主导作用。

（6）研究表明，多孔碳掺杂的Al2O3材料可作为Cr(Ⅵ)和MO的去除材料，实现Cr(Ⅵ)和MO的高效去除。由MOF合成的氧化铝比传统的工业氧化铝更稳定，其耐酸碱性能也更优异。这种材料不仅解决了MIL-53晶体和普通氧化铝材料的不稳定性和分布不均的问题，而且提供了更多的吸附位点。

研究引入

研究新的合成方法来控制微孔和大孔的特性（孔隙体积和孔隙表面），以提高材料的速度和吸附能力。从这个角度来看，金属氧化物的MOFs合成为以简单和可控的方式合成个别功能材料提供了巨大的可能性。MOFs由与有机配体结合的金属离子团或链组成，是一类具有超高表面积和可调孔径的新型材料。由MOFs合成的氧化铝比传统的工业氧化铝更稳定，其耐酸性和耐碱性也更优越。金属氧化物被认为是有前途的吸附材料，特别是其对重金属的选择性，主要包括铝、铁、锰、铈和锆的纳米氧化物。但是，由于纳米级金属氧化物的尺寸较小，其稳定性会降低，容易出现团聚现象，从而降低了吸附能力。同时，研究发现，含有金属元素的吸附剂在反应过程中会渗出金属离子，从而影响生态环境。因此，新型金属吸附剂的研究需要尽可能地解决上述问题。煅烧后的MOFs可以生成孔隙均匀、比表面积高、结构有序的金属氧化物，更需要有更稳定的性能。

MOF衍生的金属氧化物在电催化和电力储存方面有很好的应用前景。然而，废水中污染物的固定化目前还很少使用。在本研究中，以MOFs为前驱体，在有氧条件下通过煅烧制备了一种介孔碳掺杂的Al2O3材料。用SEM、PXRD、BET和FT-IR来描述和分析煅烧前后的材料。通过研究吸附剂用量、初始浓度和共存阴离子的影响，分析了水中Cr（VI）和MO的吸附能力。利用等温和动力学吸附模型分析了介孔碳掺杂的Al2O3材料在水中对Cr(VI)和MO的吸附能力。这种材料不仅解决了MIL-53晶体和普通氧化铝材料的不稳定性和不均匀分布问题，而且提供了更多的吸附位点。其结构设计的多功能性使其成为一种有前途的废水处理吸附材料。

图文内容

图1. NH2-MIL-53(Al)(a)的TG-DTA曲线；(b)NH2-MIL-53(Al), (c) C400-2, (d) C600-2, (e) C600-4, (f) C600-6, (g) C800-2的SEM图像；。

图2. NH2-MIL-53(Al)和C600-6的FT-IR图像（a）；NH2-MIL-53(Al)、C400-2、C600-2、C600-6和C800-2的PXRD图案（b）；NH2-MIL-53(Al)和C600-6的N2吸附和解吸等温线（c）；NH2-MIL-53(Al)和C600-6的孔隙大小分布（d）。