能够在恶劣环境下正常工作的高性能锂硫(Li-S)电池备受关注;然而,低温下多硫化物转化反应动力学缓慢以及高温下多硫化物穿梭的问题仍有待解决。本文设计并部署了一种用于锂- s电池的多分支氮化钒(MB-VN)电催化剂。实验(飞行时间二次离子质谱和吸附测试)和理论结果都验证了MB-VN对多硫化物的强化学吸附能力和高电催化活性。此外,原位拉曼表征表明,MB-VN电催化剂有效抑制了多硫化物的穿梭。使用mb - vn修饰的隔膜,Li-S电池在室温下提供出色的倍率能力(3.0℃时707 mAh g-1)和良好的循环稳定性(1.0℃下400次循环后678 mAh g-1)。当含硫量为6.0 mg cm-2,电解液体积为~ 6 μL mg - 1时,锂硫电池的面容量高达5.47 mAh cm-2。即使在较宽的温度范围内(- 20至+60°C), Li-S电池在高电流下仍然保持稳定的循环性能。这项工作证明了金属氮基电催化剂可以实现耐低/耐高温锂电池。

图文简介

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(a) MB-VN合成示意图。(b) VS4的TEM图像。(c, d) MB-VN的TEM和(e) HRTEM图像。(f) HAADF-STEM图像和(g, h) MB-VN元素映射。

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(a)使用mb - vn改性隔膜、vs4改性隔膜和商用Celgard隔膜的锂电池CV曲线。(b, c) LSV曲线和计算得到的(b)氧化峰和(c)还原峰相应的Tafel斜率。(d)对称硬币细胞的CV曲线。(e)循环性能,(f)倍率性能,(g) EIS光谱,(h)锂硫电池的高倍率循环性能。

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(a, c)在(a)放电和(c)充电过程中,使用mb - vn改性隔膜的Li-S电池的原位拉曼光谱轮廓图。(b, d)分别从(a)和(c)中收集的代表性拉曼光谱。(e, g)使用商用Celgard分离器的锂电池在(e)放电和(g)充电过程中的原位拉曼光谱轮廓图。(f, h)分别从(e)和(g)中收集的代表性拉曼光谱。

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(a-c)不同温度下Li-S电池的放电/充电曲线和(d) EIS光谱。(e, f)分别在(e) - 10℃和(f) 60℃下的循环稳定性。(g) Li-S电池在改变工作温度时的循环性能。(h) 4.6和6.0 mg cm-2硫下锂硫电池的循环性能。(i)当前工作的面容量和阴极硫负荷与以往研究结果的比较。

论文信息

原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c01469

通讯作者:安徽工业大学马连波/广东工业大学张伟/南京大学金钟

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