近年来，由于二维（2D）共价有机框架（COFs）材料丰富的结构和物理化学性质可调性，它们在光解水应用方面引起了广泛的关注。然而，至今为止，有关利用2D COF在可见光下进行整体水分解（同时产氢和产氧）的报道仍然非常有限。尽管存在着大量潜在的COF材料，其丰富多样的有机结构单元为构建全光解水催化剂提供了无限的潜力，但如何从这庞大的材料库中找到理想的候选材料仍然是一个具有挑战性的任务。

近日，中国科学技术大学武晓君教授和江苏大学张建明教授在 JPC Letters 上发表了一项采用数据驱动方法发现2D COF全光解水催化剂的研究。研究团队使用高通量理论计算方法，从CoRE COF数据库中挑选出了7种潜在的2D COF全光解水催化剂。随后，研究人员通过实验证实了它们具备全光解水的催化活性。

本文利用高通量理论计算，建立了一个包括带隙、能级位置、表面催化活性等信息的2D COF性质数据库。通过对COFs在水中的稳定性、带隙、VBM/CBM能级位置以及其析氢和析氧表面活性进行评估，筛选出了7种候选材料（其中一种已被报道）。

随后，研究人员合成了COF材料并测试了它们的光催化活性。首先，所有的COFs在纯水中都表现出可见光全解水性能，5小时内的氢气产量约为10~30 μmol×g⁻¹（图3b）。在测试的COFs中，COF-486表现出了最佳的光解水活性。如图5d所示，在纯水中COF-486分别实现了约6.0和2.4 μmol×g⁻¹h⁻¹的氢气和氧气产率。引入3%wt的Pt后，其氢气和氧气的产率提高到80和32 μmol×g⁻¹h⁻¹。对于负载7%wt Pt的HER半反应，COF-486的氢气产率达到2.25 mmol×g⁻¹h⁻¹（图3c）。此外，研究人员还观察到COF-519能够通过两电子途径进行全解水，其中H₂O₂是主要的氧化产物。

这项工作代表了一种尝试，即通过数据驱动的方法探索可见光驱动的2D COF全光解水催化剂。该方法可以加速相关多孔材料（COF、MOF等）全光解水催化剂的发现和设计。

相关论文发表在JPC Letters上，江苏大学青年特聘教授万阳阳为文章的第一作者，江苏大学张建明教授和中国科学技术大学武晓君教授为通讯作者。

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c01956

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