研究内容

为了提高有前景的阴极光电化学(PEC)传感器的性能，迫切需要追求更有效的信号放大策略。鉴于OPECT策略的潜在应用以及为阴极PEC传感器寻求更高效的信号放大策略的紧迫性，寻求在制造新生OPECT器件中开发p型光电阴极门。

江苏大学由天艳 提出了一种非常有效的双信号放大策略，通过将基于Z-scheme纳米杂化物的光电阴极与有机光电化学晶体管(OPECT)器件的有效信号调制相结合。设计并合成了具有Z-scheme电子转移路线的CdTe-BiOBr纳米杂化物的光电阴极栅极材料，初步提高光电栅极的活性；然后，通过CdTe-BiOBr的光电阴极门对OPECT系统进行信号调制，进一步放大2个数量级的信号。因此，与BiOBr相比，CdTe-BiOBr的输出PEC信号增强了17.5倍，OPECT器件的沟道电流(I DS )比其栅极电流(I G )响应放大了117倍。以四环素(TC)为模型靶标，适配体为特异性识别元件，提出的OPECT装置构建了一个通用的阴极适体传感平台。引入的OPECT适体传感器具有良好的线性范围(1.0×10 -12 至1.0×10 -6 M)、较低的检测极限(4.2×10 113 M)和优于传统PEC方法的TC检测灵敏度等优点，这代表了开发创新光电阴极OPECT传感平台以实现精确分析的通用协议。相关工作以“ Signal Modulation of Organic Photoelectrochemical Transistor by a Z - Scheme Photocathodic Gate: An Innovative Dual Amplification Strategy for Sensitive Aptasensing Application ”为题发表在国际著名期刊 Analytical Chemistry 上。

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研究要点

要点1. 作者首先设计并制备了具有Z-scheme电子转移路线的CdTe-BiOBr光电阴极栅极材料；通过光电阴极门对OPECT系统进行有效调制，实现了百倍信号放大。

要点2. 基于产生的阴极光电流到通道的负光电压，该负光电压驱动阳离子向电解质的喷射，获得了通道电导率的增加，从而获得了通道电流(I DS )的增加。

要点3. 以四环素(TC)为模型，以适配体为特异性识别元件，构建了一个通用的适体识别平台。由于Z-scheme光电阴极的高PEC活性/氧化还原能力以及光电阴极门对OPECT器件的良好信号放大，所提出的OPECT适体传感器对实际土壤样品中的痕量TC表现出良好的检测性能。

研究图文

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图1.（A）基于OPECT的传感装置的示意图和面向TC的OPECT适配体传感器的制造过程；（B）CdTe-BiOBr门控OPECT器件的双信号放大策略。

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图2.（A）BiOBr和（B）CdTe-BiOBr纳米杂化物的SEM；（C）CdTe-BiOBr的EDS元素；（D）CdTe-BiOBr的XPS；（E）CdTe量子点、BiOBr和CdTe-BiOBr的ζ电势；（F）BiOBr和CdTe-BiOBr纳米杂化物的XRD。

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图3.（A）BiOBr/ITO（a）和CdTe-BiOBr/ITO（b）在0.1 M PBS(pH 7.0)中，在0 V偏压下的一个关/开/关周期下的光电流信号对时间的依赖性；（B）CdTe量子点（a）和CdTe-BiOBr（b）的荧光光谱；（C）BiOBr（a）和CdTe-BiOBr纳米杂化物（b）的UV−vis DRS；（D）Z-scheme CdTe-BiOBr的电子转移路线示意图；在黑暗和模拟阳光照射下获得的具有DMPO的CdTe-BiOBr的ESR光谱：（E）在甲醇中检测DMPO- • O 2- 自由基，（F）在水悬浮液中检测DMP0- • OH自由基。

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图4.（A）CdTe-BiOBr/ITO在含有0.1 M AA的0.1 M PBS(pH 7.0)中的I G 和I DS 与时间的关系，在一个起光/开/关周期(V DS =0.1 V)；（B）具有CdTe-BiOBr栅电极的OPECT的电流增益；（C）具有CdTe-BiOBr/ITO栅电极的OPECT器件在辐照和不辐照下测量的传输曲线(V DS =-0.1 V)；（D）OPECT系统的电势分布和（E）OPECT器件的光诱导离子和电荷传输的图。

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图5.（A）在V DS =0.1 V下，在含有0.1 M AA的0.1 M PBS(pH 7.0)中记录的I DS 与时间的关系以及（B）在含有5.0 mM[Fe(CN) 6 ] 3-/4- 的0.1 M KCl中，ITO（a）、CdTe-BiOBr/ITO（b）、适配体/CdTe-BiOBr/ITO（c）和TC/适配体/CdTe-BiOBr/ITO研中究的EIS Nyquist图；（C）PEC适配体传感器对不同浓度TC的IDS响应；（D）TC检测的校准曲线（n=3）；（E）OPECT适体传感器的选择性和（F）再现性。

文献详情

Signal Modulation of Organic Photoelectrochemical Transistor by a Z ‑ Scheme Photocathodic Gate: An Innovative Dual Amplification Strategy for Sensitive Aptasensing Application

Qian Liu, Zhijie Guo, Xiuli Hou, Guoping Huang, Tianyan You*

Anal. Chem.

DOI: https://doi.org/10.1021/acs.analchem.3c04258

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