通讯作者：夏幼南教授、邵敏华教授、谷猛教授

通讯单位：美国佐治亚理工学院、香港科技大学、南方科技大学

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202314634

研究背景

通过将纳米晶体限制在特定的极小尺寸中，可以最大化贵金属多相催化剂活性位点的数量。然而，由于大的表面体积比和丰富的不饱和原子，这些纳米结构具有高的表面能，导致它们对加热、电子束辐照和电化学电位等环境扰动高度敏感，稳定性差、催化性能不稳定。其中，表面配体在胶体纳米晶体的形状控制生长和稳定中起着重要的作用，它们的快速去除会导致纳米晶体的结构变形或聚集。基于此，美国佐治亚理工学院夏幼南教授、香港科技大学邵敏华教授和南方科技大学谷猛教授等人报道了基于聚乙烯吡咯烷酮（PVP）的表面配体可以通过简单的分散和室温下在乙醇中老化从Pd纳米片（Pd NSs，厚度为0.93±0.17 nm）上缓慢去除。

文章要点

1、对比新制样品，老化后的Pd NSs在电子束下的稳定性极大增强。具体而言，当暴露于高倍透射电子显微镜（TEM，＞150 K放大，200 kV加速电压）的电子束下时，由于原子的重新定位，新制的Pd NSs立即演变成多孔纳米片，结晶度降低。在乙醇中老化60天后，Pd NSs即使在扫描TEM（STEM，＞300 K，300 kV）的聚焦电子束下也能保持良好的纳米片形貌。

2、表征结果表明，老化后的Pd NSs表面缺陷丰富，与新制的Pd NSs表面近乎完美的缺陷不同。对比已报道的苛刻处理，胶体悬浮液中PVP的缓慢去除允许新暴露的Pd原子重组，从而在不影响形貌的情况下降低表面能。在乙醇氧化反应（EOR）的电催化测试中，得益于增强的稳定性，老化后的Pd NSs表现出优异的稳定性。本工作提供了一种简单有效的方法，通过缓慢去除表面配体来保持胶体纳米晶体的完整性。

图文展示

图1. Pd NSs在电子束照射下的表面结构和稳定性的示意图

图2.新制备Pd NSs的表征

图3.老化后Pd NSs的表征

图4.新制和老化后Pd NSs的表征

图5.电催化EOR性能

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