成果简介

硫阴极的硫利用率低和电子导电性差一直是降低锂硫电池实际高能量密度的关键障碍。本文,云南民族大学 Mingwu Xiang、Junming Guo等研究人员在《New J. Chem》期刊发表名为“Makeup cotton pads derived-hierarchically porous carbon fibers for constructing a free-standing carbon/sulfur hybrid cathode”的论文,们采用低浓度 KHCO3,通过简单的一步活化/碳化法制备出了一种商业化的化妆棉棉衍生多孔碳电流收集器。通过改变活化剂浓度,系统地调节和优化了多孔结构、SSA 和 PV。优化后的碳电流收集器显示出良好的柔韧性和丰富的多孔纤维结构,具有较好的 SSA(2080 m2 g-1)和较大的 PV(1.45 cm3 g-1)。

相互连接的三维碳纤维骨架为活性硫的氧化还原转换提供了有利的电子传输。此外,交联碳骨架形成的多孔结构和大空隙有利于封装硫和固定可溶性锂离子电池,同时还能促进电解质渗透和缓解体积变化。该多孔碳集流体被直接用作独立的硫宿主,并详细研究了形貌和多孔结构对电化学性能的影响。

图文导读

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图1、 (a) CFC、SPCFC 以及相应的 CFC-S 和 SPCFC-S 复合材料制备示意图。(b) SPCFC0.20 圆片的尺寸和弯曲图片。

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图2 /不同放大倍数的 SEM 图像:(a) (a′) CFC,(b) (b′) SPCFC0.05,(c) (c′) SPCFC0.10,(d) (d′) SPCFC0.15,(e) (e′) SPCFC0.20。(f) SPCFC0.20 的 TEM 和 (g) HRTEM 图像。

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图3、 (a) CFC、SPCFC0.05、SPCFC0.10、SPCFC0.15 和 SPCFC0.20 样品的 N2 吸附/解吸等温线和 (b) 孔径分布曲线;(c) CFC 的 XPS 勘测光谱;(d) C 1s 的高分辨率光谱;(e) 和 (f) 各种碳材料和相应的碳/硫复合阴极的 XRD 图。

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图4、相同硫负载量为3.0 mg cm−2的CFC-S、SPCFC0.05-S、SPCFC0.10-S、SPCFC 0.15-S和SPCFC0.20-S阴极的电化学性能

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图5、 (a) CFC-S、SPCFC0.05-S、SPCFC0.10-S、SPCFC0.15-S 和 SPCFC0.20-S 阴极的 CV 曲线。CFC-S、SPCFC0.05-S、SPCFC0.10-S、SPCFC0.15-S 和 SPCFC0.20-S 阴极在 0.2 C 下循环 100 次之前(b)和之后(c)的奈奎斯特图;插图为相应的等效电路模型。

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图6、 (a) 空白溶液、基于 CFC 和 SPCFC0.20 的 Li2S6 溶液的可视化实验照片(插图)和相应的紫外可见光谱。(b) SPCFCx 在充放电过程中改善 LSB 电化学性能的机理示意图。

小结

总之,通过优化活化剂浓度(0.20 mol L-1),制备出了具有高 SSA 和丰富多孔结构的柔性独立多孔碳(SPCFC0.20),并将其进一步用作 LSB 的高硫负荷电极材料。SPCFC0.20硫宿主材料的设计具有许多优点。首先,碳材料作为硫宿主的柔性自支撑结构可显著提高能量密度和活性硫的负载量。其次,连续的三维导电网络具有 2080m2 g-1 的超高 SSA 和丰富的分层多孔结构,能够促进快速电子传输,为活性硫提供装载位点,并通过物理吸附捕获锂离子。第三,SPCFCx宿主是通过简单的同步活化和碳化过程构建的。此外,原材料价格低廉,易于获得。

得益于这些优势,硫负荷约为 3.0 mg cm-2 的相应 SPCFC0.20-S电极在 0.05C时的初始放电容量为 914.9mA h g-1,尤其是在 0.2C时放电容量可达 892.4mA h g-1,循环100次后仍能保持374.5mA h g-1。因此,这项工作为开发柔性 LSB 提供了一种低成本、可持续的策略。

文献:

  • https://doi.org/10.1039/D3NJ03749E

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