研究内容

跟踪氢电催化过程中氢中间体的轨迹，有利于设计具有化学分工的协同多组分催化剂。

华中科技大学王得丽 证明了一种新的动态晶格氢(LH)迁移机制，该机制导致Pd@Pt的碱性氢氧化反应(HOR)活性超过纯Pd，甚至比商业Pt的质量活性提高约31.8倍。相关工作以“ Improving Alkaline Hydrogen Oxidation through Dynamic Lattice Hydrogen Migration in Pd@Pt Core-Shell Electrocatalysts ”为题发表在国际著名期刊 Angewandte Chemie International Edition 上。

研究要点

要点1. 作者在一系列Pd/C样品中LH浓度最高的Pd核上修饰Pt壳，加速LH从Pd体中扩散出来，从而加快碱性HOR动力学。进一步提出了一种新的动态晶格氢(LH)迁移机制，该机制导致Pd@Pt的碱性氢氧化反应(HOR)活性超过纯Pd，甚至比商业Pt的质量活性提高约31.8倍。

要点2. 从Pd@Pt到PdHx@Pt的极化驱动电化学加氢过程，通过结合LH产生更多的表面空位Pt位点以增加表面H覆盖率。反脱氢过程使PdH x 成为H储层，提供LH迁移到Pt表面并参与HOR。同时，PdH x 的形成诱导了电子效应，降低了决定速率的Volmer步骤的能垒，从而导致了Pd@Pt上的HOR动力学与LH浓度成比例。

研究图文

图1. Pd系列样品的HOR动力学分析。

图2. Pd h LH -500@Pt的结构特征。

图3. Pd h LH -500@Pt上Pt壳层促进作用的基本认识。

图4. Pd h LH -500@Pt上LHM机制的理论见解。

文献详情

Improving Alkaline Hydrogen Oxidation through Dynamic Lattice Hydrogen Migration in Pd@Pt Core-Shell Electrocatalysts

Tonghui Zhao, Mengting Li, Dongdong Xiao, Xiaoju Yang, Lulu An, Zhiping Deng, Tao Shen, Mingxing Gong, Yi Chen, Hongfang Liu, Ligang Feng, Xuan Yang, Li Li, Deli Wang*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202315148

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