过量的PbI2已被证明可以钝化钙钛矿中的晶界（GB），提高钙钛矿太阳能电池的效率。通常可以调控钙钛矿前驱体引入过量PbI2，然而，PbI2是一把双刃剑，其光学不稳定性能会诱导钙钛矿的分解，而构建过量PbI2的传统策略既影响电子的垂直传输，也无法避免PbI2光稳定性差的问题。因此，调控PbI2的取向生长是关键。
鉴于此，2024年2月2日广西大学周立亚&陈培灿团队于Small Methods报道了基于有机配体小分子后处理策略实现钙钛矿表面诱导PbI2纳米片原位垂直外延生长，最终获得高性能的碳基无空穴钙钛矿太阳能电池。本工作利用磷酸三（2,2,2-三氟甲基）酯（TFEP）作为配体，在钙钛矿薄膜的晶界（GB）处调控垂直取向PbI2纳米片的外延生长钝化GB，并利用高分辨透射电镜和结构模型揭示钙钛矿和PbI2外延生长的机理。同时，PbI2纳米片/钙钛矿形成的I型能带排列避免了GB处电荷载流子的损失。结果表明，碳基无空穴器件的光电转化效率由14.97%提高到17.78%；同时TFEP疏水F原子与钙钛矿形成氢键以及P=O的钝化协同作用，提高了钙钛矿的稳定性；此外，本工作巧妙地使PbI2垂直生长在碳电极和钙钛矿之间，有效了地削弱光对其分解能力，进一步提高了器件的长期稳定性，在25°C和相对湿度40%的环境空气中暴露1440小时后，未封装钙钛矿保持其初始效率的80.1%。本工作为钙钛矿太阳电池中晶界钝化和PbI2生长调控提供了有效的途径。
本论文第一作者为广西大学硕士生桑凯航，通讯作者为广西大学周立亚教授与陈培灿助理教授。该研究得到了国家自然科学基金（No. 22101057；No. U20A20206）和广西自然科学基金（No. 2022GXNSFDA080005）等项目的资金支持。
Kaihang Sang, Dongqi Wu, Suxin Zhao, Huanyi Zhou, Junfang Zhang, Zhensang Tong, Feifei Ding, Qi Pang, Xinguo Zhang, Liya Zhou,* and Peican Chen*, Ligand-Induced In Situ Epitaxial Growth of PbI2 Nanosheets/MAPbI3 Heterojunction Realizes High-Performance HTM-Free Carbon-Based MAPbI3 Solar Cells, Small Methods2024, 2301531.
https://doi.org/10.1002/smtd.202301531
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/smtd.202301531
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