全钙钛矿串联太阳能电池的可扩展制造具有挑战性，因为由混合铅锡(Pb-Sn)钙钛矿薄膜制成的窄带隙亚电池存在结晶不均匀和埋藏钙钛矿界面较差的问题。
2024年2月22日，南京大学谭海仁团队在Science在线发表题为“Homogeneous crystallization and buried interface passivation for perovskite tandem solar modules”的研究论文，该研究使用Good’s生化缓冲液清单中的一种掺杂剂氨基乙酰胺盐酸盐来均匀化钙钛矿结晶，并用它来延长叶片涂层Pb-Sn钙钛矿薄膜的加工窗口，并选择性地钝化埋藏钙钛矿界面处的缺陷。所得到的全钙钛矿串联太阳能组件的功率转换效率为24.5%，孔径面积为20.25平方厘米。
全钙钛矿串联太阳能电池的功率转换效率(PCE)提高了，在实验室规模的小面积器件中达到28%。然而，全钙钛矿串联组件(孔径面积为20.25 cm2)的PCE仅为21.7%。单个电池和组件之间的巨大效率差距是由大面积铅锡(Pb-Sn)窄带隙(NBG)钙钛矿在气淬叶片涂层过程中快速不可控结晶引起的不均匀性造成的。这种现象归因于钙钛矿组成块的快速聚集和结晶过程中的溶剂挥发。
路易斯碱-酸加合物——在氮、氧、硫或磷上具有孤电子对的分子——可以配位Pb2+和Sn2+并减缓钙钛矿结晶。在结晶过程中对残余配位溶剂的控制对于实现均匀的含锡钙钛矿薄膜是必要的。由于用于升级的薄膜沉积是一个耗时的过程，因此必须延长涂层加工窗口以沉积均匀的大面积钙钛矿薄膜。引入具有高沸点和低蒸气压的溶剂，如N-甲基-2-吡咯烷酮和γ-丁内酯，确实减缓了溶剂的挥发速率，但它们本身从厚的Pb-Sn钙钛矿膜中去除是一个挑战。此外，埋底钙钛矿空穴输运层(HTL)界面的非辐射复合限制了叶片涂覆Pb-Sn钙钛矿太阳能电池的性能。钙钛矿薄膜自上而下的结晶方向使得埋藏界面难以控制，并且在随后的钙钛矿涂层过程中，HTL上预沉积的钝化层可以通过溶剂去除。因此，制定有效钝化埋藏界面的策略至关重要。
扩展处理窗口的机制（图源自Science）
研究人员假设上述挑战可以通过使用与前体成分强配位的添加剂来解决，以阻止结晶，保持接近中性的pKa值，以防止有机阳离子的去质子化，在极性溶剂中具有高溶解度，以便在结晶过程中在埋藏界面积聚，并且由短链组成，以实现有效的电荷传输。前三个标准也适用于20种Good’s缓冲液的选择，这是生物化学研究中使用的两性离子盐的列表。为了满足短链的要求，研究人员从Good’s缓冲列表中确定了氨基乙酰胺盐酸盐(AAH)作为合适的候选物。
叶片涂覆Pb-Sn钙钛矿薄膜与太阳能电池的光电性能（图源自Science）
该研究使用Good’s缓冲液列表中的AAH可以使处理窗口宽，从而使Pb-Sn钙钛矿薄膜均匀结晶。该研究发现，AAH沉降到钙钛矿界面的底部，并钝化了埋藏的结。该研究实现了叶片涂层Pb-Sn PSCs的PCE为21.4%，采用完全可扩展的制造技术制造的1平方厘米的全钙钛矿串联太阳能电池的PCE为26.8%。最后，该研究制作了全钙钛矿串联太阳能组件，其认证PCE为24.5%(孔径面积为20.25 cm2)，高几何填充系数(GFF)为96.1%。
参考消息：
https://www.science.org/doi/10.1126/science.adj6088
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