研究内容

一维分子晶体波导(MCW)可以传输自产生的电化学发光(ECL)，但由于晶体与其周围环境之间的折射率差异较小，因此会产生较大的光学损耗。

南京师范大学/南京工业大学戴志晖、南京师范大学郭维亮和浙江大学苏彬 报道了一种微移液管电极支持的MCW(MPE/MCW)以低光学损耗精确控制ECL在空气中的远场传输。与固体衬底或溶液中的传统波导相比，MPE/MCW有利于光在MCW/空气界面的全内反射，从而有效地限制了MCW中的ECL，并以4.49×10 -3 dB μm -1 的极低损耗系数改善了波导性能。相关工作以“ Controllable and Low-Loss Electrochemiluminescence Waveguide Supported by a Micropipette Electrode ”为题发表在国际著名期刊 Journal of the American Chemical Society 上。

研究要点

要点1. 作者报道了一种微移液管电极支撑的分子晶体波导(MPE/MCW)，可远低光学损耗精确控制ECL在空气中的远场传输。

要点2. 自生成的ECL是从填充有助反应剂三正丙胺(TPrA)溶液的MPE内部的MCW一端产生，沿着MCW在空中传输到另一端，从而避免了衬底和溶液效应，并提高了波导性能。

要点3. 与固体衬底或溶液中的传统波导相比，MPE/MCW有利于光在MCW/空气界面的全内反射，从而有效地限制了MCW中的ECL，并以4.49×10 -3 dB μm -1 的极低损耗系数改善了波导性能。此外，通过调节气体气氛，有源和无源波导可以在MPE内部和空气中同时分解。

这种MPE/MCW提供了一个独特的优势，即在空间上控制ECL信号读出并将其从其产生中分离出来，因此在没有或没有较少电/化学干扰的情况下进行生物传感具有很大的前景。

研究图文

图1.（a）基于钌(II)配合物的MCW的SEM。比例尺：20 μm。插图：放大SEM，显示单个MCW的一端。比例尺：1 μm。（b）单个MCW的HRTEM(左)和SAED(右)。比例尺：1 μm。箭头表示MCW的轴向方向。（c）MCW(红)和模拟Ru(bpy) 2 (dmbpy) 2+ 粉末(蓝)的XRD。

图2. ITO电极上的单个MCW在空气（a）和溶液（b，c）中的PL（a，b）和ECL（c）激发的图示以及的相应图像。ECL图像在+1.3 V(vs Ag/AgCl，3 M KCl)下，在含有50 mM TPrA和20mM NH 4 PF 6 的0.1 M磷酸盐缓冲液(PB，pH 7.4)中捕获。EMCCD的暴露时间为1秒。比例尺：20 μm。（d）PL(在空气中，青色线；在溶液中，黄色线)和ECL(红线)沿MCW纵向的灰度变化，分别如（a−c）所示。E x 灯是激发光。

图3.（a）通过在玻璃微量移液管的外表面和内孔附近溅射一薄层金来制造MPE的示意图。MPE通过在其外表面上滚动铜线进行电连接，起到ECL中工作电极的作用。（b）在通过聚焦离子束雕刻之前(顶)和之后(中)的MPE的金(黄)和硅(青)的SEM和元素映射。比例尺：5 μm。在底部显示的是孔(左)的放大SEM以及如白色箭头所示的MPE轴向上的金(黄)和硅(青)的元素分布轮廓。比例尺：2 μm。（c）流程图和相应的BF图像显示了MPE/MCW制备过程中涉及的微观操作步骤。比例尺：20 μm。红色箭头表示运动方向。PDMS=聚二甲基硅氧烷。

图4.（a）用于在空气中对单个MPE/MCW端面进行ECL成像的电化学和光学系统。插图：填充有含有TPrA的电解质溶液的MPE内MCW产生ECL的图示。（b）MCW端面的ECL(顶)和PL(底)图像。用含有30 mM TPrA的PB溶液(0.1 M，pH 7.4)填充MPE。ECL图像是在+1.0 V下拍摄的。EMCCD的曝光时间为1 s。比例尺：2 μm。（c）ECL(红)和PL(青)沿（b）中白色箭头标记方向的灰度变化。

图5.（a）用于在空气中对单个MPE/MCW进行ECL成像的电化学和光学系统。具有不同传播距离（b，56 μm；c，49 μm；d，28 μm）的MPE/MCW的BF(左)、ECL(中)和PL(右)图像。用含有30 mM TPrA的PB溶液(0.1 M，pH 7.4)填充MPE。ECL图像是在+1.0 V下拍摄的。EMCCD的曝光时间为1 s。比例尺：20 μm。（e）ECL(红)和PL(青)强度沿MCW纵向从左到右端子的灰度变化。（f）ECL输出强度(I output )对距离(D)的依赖性。

文献详情

Controllable and Low-Loss Electrochemiluminescence Waveguide Supported by a Micropipette Electrode

Yingying Xu, Xiaojin Huang, Yulan Wang, Weiyu Qu, Weiliang Guo,* Bin Su,* Zhihui Dai*

J. Am. Chem. Soc.

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c12913

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