研究内容

氨裂解制氢是氢经济性的决定性途径，但装置复杂、效率低，严重限制了其发展。在Zn-NH 3 电池中，AOR/HER双功能电催化剂是驱动系统的先决条件。迄今为止，据报道，金属纳米材料，如Pt、Au、Pd、Ru、Co、Ni和Cu，具有AOR和HER活性，其中Pt基材料是AOR和HER的理想材料，但其实际应用受到AOR低峰值电流的严重阻碍。据报道，在非贵AOR催化剂中，双金属NiCu具有AOR活性，具有相对较低的过电位和较高的稳定性。

中国科学院福建物质结构研究所王要兵 设计并提出了一种基于时间解耦氨分解的新型可充电Zn-NH 3 电池，实现高效的NH 3 到H 2 的转化。在该系统中，氨在阴极充电过程中被氧化为氮气(2NH 3 +6OH - →N 2 +6H 2 O+6e-)与外部电能转换和存储，而在阴极放电过程中，水被还原为氢(2H 2 O+2e-→H 2 +2OH - )与电能产生。在该回路中，实现了无需分离和纯化的连续高效的H 2 生产。借助于氨氧化反应(AOR)和析氢反应(HER)的Mo 2 C/NiCu@C双功能催化剂，实现了可再充电的Zn-NH 3 电池，该电池显示出91.6%的高NH 3 到H 2 FE，在20 mA/cm 2 下可持续900次循环(300小时)，实现高效连续的NH 3 到氢气转换。相关工作以“ Temporally Decoupled Ammonia Splitting by a Zn-NH 3 Battery with an Ammonia Oxidation/Hydrogen Evolution Bifunctional Electrocatalyst as a Cathode ”为题发表在国际著名期刊 Journal of the American Chemical Society 上。

研究要点

要点1. 作者介绍了一种过渡金属基双功能催化剂，由分级碳涂层构建Mo 2 C@C和NiCu@C碳球(Mo 2 C/NiCu@C)。并提出了一种基于时间解耦氨分解的新型可充电Zn-NH 3 电池，实现高效的NH 3 到H 2 的转化。

要点2. 在该系统中，氨在阴极充电过程中被氧化为氮气(2NH 3 +6OH - →N 2 +6H 2 O+6e-)与外部电能转换和存储，而在阴极放电过程中，水被还原为氢(2H 2 O+2e-→H 2 +2OH - )与电能产生。在该回路中，实现了无需分离和纯化的连续高效的H 2 生产。

要点3. 当电化学测试与理论计算相结合时，Mo 2 C/NiCu@C表现出卓越的双功能活性，其中Mo 2 C@C对HER来说是可取的，并且NiCu@C作为AOR活性位点。在双功能催化剂阴极的帮助下，组装并实现了可充电的Zn-NH 3 电池，其NH 3 对H 2 的法拉第效率(FE)高达91.6%，在20 mA/cm 2 下可循环900次，具有良好的循环稳定性，有利于实际应用。

研究图文

图1. Mo 2 C/NiCu@C的典型特性。

图2. Mo 2 C/NiCu@C在1 M KOH和0.3 M NH 3 ·H2O中的（A-C）HER和（D-F）AOR的电化学性能。

图3. Mo 2 C/NiCu@C的反应机理。

图4. Zn-NH 3 电池的电化学性能。

文献详情

Temporally Decoupled Ammonia Splitting by a Zn-NH 3 Battery with an Ammonia Oxidation/Hydrogen Evolution Bifunctional Electrocatalyst as a Cathode

Yangyang Feng, Lanting Huang, Zhiwei Xiao, Xu Zhuang, Tayyab Sohail Aslam, Xiang Zhang, Yan-Xi Tan, Yaobing Wang*

J. Am. Chem. Soc.

DOI : https://doi.org/10.1021/jacs.4c00369

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