随着数字时代的快速发展，多功能无机材料和可加工高分子材料的集成为智能储能系统的研发提供了巨大的机遇。设计并构筑无机多酸（POMs）增强的离子液体（ILs）基凝胶（如离子凝胶、离子水凝胶）复合材料能够协同彼此各自独特的优势，无疑有利于打造高性能、多功能的柔性电子产品。然而，POMs在ILs/H2O二元溶剂中的传统宏观相分离过程往往会导致POMs无法有效地均匀分散在离子水凝胶基质中，这限制了其作为多功能软材料的高级应用范围。因此，合理权衡POMs和ILs之间的超分子相互作用，以提高POMs与离子液体基凝胶的相容性，对于实现多酸基智能软材料的可控制备和功能衍生至关重要。
受到聚两性离子网络高效输运自由离子的启发，吉林大学梁嵩教授、刘镇宁教授与东北师范大学臧宏瑛教授合作团队提出了利用聚两性离子带电网络显著调控POMs和ILs之间的静电相互作用，为POMs/ILs/H2O共混体系提供了纳米电网限域微环境，有效地促进了从宏观相分离到亚毫米级蠕虫状微相分离结构的相转变（图1、图2）。所制备的多酸基离子水凝胶具有高透光率、优异的保水性和吸水性、卓越的抗压强度、高电导率、出色的粘附性和自愈合能力（图3）。基于多酸基离子水凝胶的锌离子混合传感型超级电容器展示出良好的应用前景（图4）。值得注意的是，这种聚两性离子的空间限域与静电相互作用介导协同策略能够普适用于不同的聚两性离子—多酸—离子液体/水二元溶剂体系。这项研究从"结构—性能—功能"的角度出发，为相分离凝胶材料的形貌设计和多酸基离子水凝胶材料的应用推广奠定了坚实的基础，有望为开发智能化、集成式的柔性电子器件提供可借鉴思路。该研究性文章以“Multifunctional Polyoxometalates-Based Ionohydrogels toward Flexible Electronics”为题发表在《Advanced Materials》期刊上。
【多酸基离子水凝胶的设计与结构分析】
图1. 多酸基离子水凝胶的设计、形貌和化学表征
图2. 聚两性离子调控多酸基离子水凝胶作用机制
【多酸基离子水凝胶的性能】
图3. 多酸基离子水凝胶的保水性、吸水性、电导率和力学性能
【多酸基离子水凝胶在集成式器件中的可行性评价】
图4. 多酸基离子水凝胶在锌离子混合传感型超级电容器中的应用
【结论与展望】
研究人员发现，聚两性离子可以通过空间限域“锁定”和静电相互作用介导协同机制显著调控POMs与ILs/H2O之间存在的传统宏观相分离过程；而后基于此原理将POMs与ILs共同原位封装在物理-化学双网络水凝胶网络中，制备了一系列多酸基离子水凝胶。值得注意的是，这种静电“锁定”策略具有普适性。有趣的是，研究人员谈到了这种微相分离多酸基离子水凝胶中广泛分布着“亚毫米级蠕虫状”结构体，这一发现意味着相分离凝胶材料可以像微纳尺度材料一样具有多种多样的微观结构，未来将进一步推广具有迷人结构的相分离凝胶材料。同时，多酸基离子水凝胶展现出优异的电学性能以及机械性能，使其在传感-储能集成器件中展示出巨大的应用潜力。这项工作推动了相分离凝胶和多酸基软材料组装相关的材料科学发展，为后续集成式智能储能软电子学的开拓铺平了道路。
相关工作以“Multifunctional Polyoxometalates-Based Ionohydrogels toward Flexible Electronics”为题发表在《Advanced Materials》期刊上（DOI: 10.1002/adma.202400099），吉林大学博士生王志达为第一作者，梁嵩教授、刘镇宁教授、臧宏瑛教授为论文共同通讯作者。该研究工作致谢国家自然科学基金（22322102、21871042、21471028、21975097和51975245）、吉林省自然科学基金（20200201083JC）、吉林省教育厅（JJKH20201169KJ）等项目的资助。
https://doi.org/10.1002/adma.202400099
来源：高分子科学前沿
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