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铅卤钙钛矿纳米晶体(LHP NCs)在提纯过程中通常容易形成表面缺陷,导致光致发光量子产率(PLQY)降低。使用反溶剂提纯LHP NCs会导致表面原子和配体以烷基铵卤化物或A离子-羧酸盐(A:铯,甲铵(MA)或甲脒(FA))的形式脱离。目前,解决该问题的主流思路是使用各种与纳米晶体表面能形成强结合能的长链有机配体来提高LHP NCs的提纯表面稳定性。
基于此,2024年5月15日,西班牙维戈大学Lakshminarayana Polavarapu教授在Advanced Functional Materials刊发表以A位混合的方式提高提纯中纳米晶表面稳定性的方案。本文第一作者Clara Otero-Martínez (维戈大学)和Junzhi Ye(牛津大学)指出使用极性反溶剂提纯时,混合型(MAPbBr3和FAPbBr3)LHP NCs在与无机CsPbBr3 NCs相比下,表现出更高的表面化学稳定性,并通过H-NMR谱的PULCON方法计算出混合型纳米晶提纯后表面配体浓度约为每平方纳米3.8-4.38 个,而全无机纳米晶仅为每平方纳米2.2个。
研究发现,通过在其晶格中掺入少量MA或FA的 A位有机阳离子,可以增强CsPbBr3 NC的表面稳定性,使其达到混合型钙钛矿NCs的稳定性和发光量子效率水平,表现为混合A阳离子CsxFA1-xPbBr3和CsxMA1-xPbBr3 NCs在多次提纯循环后PLQY保持不变, 并根据2D 1H-1H NOESY NMR谱测量推测这是由于有机A位阳离子和表面邻近的卤化物之间的氢键作用致使纳米晶表面化学稳定性的提高。该研究成果不仅具有重要的基础研究意义,还预计将在金属卤化物钙钛矿光电子学领域产生广泛影响。
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C. Otero-Martínez, J. Ye, L. De Trizio, L. Goldoni, A. Rao, J. Pérez-Juste, R. L. Z. Hoye, L. Manna, L. Polavarapu, Organic A-Site Cations Improve the Resilience of Inorganic Lead-Halide Perovskite Nanocrystals to Surface Defect Formation. Adv. Funct. Mater. 2024, 2404399.
https://doi.org/10.1002/adfm.202404399
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