在微通道中流动的粘弹性流体中非球形颗粒的动力学

论文信息：

A., L., G., F., P. L., M., D., L. & G., D. Dynamics of non-spherical particles in viscoelastic fluids flowing in a microchannel. Soft Matter 19, 9541–9549 (2023).

论文链接：

https://doi.org/10.1039/D3SM01399E

在微流体中通过粘弹性液体进行颗粒操纵是一种成熟的技术，可以在几何简单的通道中实现聚焦、分离和有序。自从在微流体中首次应用粘弹性驱动的颗粒横向位移以来，已经开展了几项工作，阐明了流体流变学、流动条件、通道几何形状、颗粒特性对聚焦效率的影响，即，获得粒子的单个平面（2D）或线（3D）的能力。最近，已经研究了由流体弹性引起的等距排列颗粒的形成，称为“颗粒有序”，并应用于封装过程。大多数可用的工作都涉及球形颗粒悬浮液。然而，在实际情况下，悬浮颗粒的形状可能与球体不同，特别是在生物应用中，例如，健康红细胞和血小板的双凹盘状细胞，镰刀状感染的红细胞，白色念珠菌的生殖管结构，大肠杆菌的杆状形状，细胞球状体。流动中非球形颗粒的动力学可能与球形颗粒有很大不同，特别是当悬浮在非牛顿液体中时。在惯性弹性状态下或弱弹性条件下，已经报道了流体弹性对微通道中非球形颗粒动力学影响的实验证据。

在这项工作中，我们对在方形微通道中流动的聚环氧乙烷（PEO）水溶液中稀悬浮的丙状球状颗粒的动力学进行了实验。选择PEO浓度是为了通过正确选择流速来探索恒定粘度情况和剪切稀化状态。实验条件使得粘弹性效应是相关的，而惯性可以忽略不计。实验装置允许直接可视化颗粒，以便测量它们的横向位置和方向。

图1报告了在Q=20mLh-1的流速下，靠近微通道的入口（蓝色条）和出口（青色条）的颗粒位置分布。该图显示入口处的分布几乎均匀，不存在盛行峰;相反，出口的对应分布在通道中心区域周围达到峰值，在距离通道入口5cm后-7至7mm的区域中包含了近70%的总颗粒，证实了流体粘弹性诱导球体向通道中心横向迁移。有趣的是，几乎没有粒子在壁附近流动。在较长的通道中，我们期望属于与中心通道相邻的箱子的粒子迁移到那里，从而形成单线粒子。

图1当Q=20μLh-1的流速下，球状颗粒在PEO1.5%wt在方形微通道的入口（蓝色条）和出口（青色条）的横向位置分布。

在图2A中，报告了通过中心仓的球状颗粒的倾斜角分布。数据清楚地表明，没有观察到优先角度，表明颗粒主要是翻滚的。对于中心箱，我们还评估了粒子的旋转速度，即观测平面上的角速度分量，作为所采集视频所有帧的∆θ/∆t的平均值，其中∆t是两个连续帧之间的间隔时间。如图2B所示，大多数粒子的角速度很小。然而，分布的尾部延伸到大约100°s-1的旋转速度，表示更快的翻滚运动。我们没有发现粒子角速度与它们的横向位置之间存在相关性。事实上，对于位于中心仓边界的粒子和在通道中心线行进的粒子，都观察到相对较高的角速度。正如后面所讨论的，我们得出结论，通道入口的5cm距离不足以以Q=20μLh-1的流速完全对齐颗粒。

图2在Q=20μLh-1的流速下，在方形微通道出口处的PEO1.5%wt中球状颗粒的倾斜角（A）和角速度（B）的分布。

现在让我们考虑高流速情况Q=100mLh1。入口和出口分布如图8所示。在这种情况下，粒子迁移似乎不太有效，因为通道中心区域周围的分布峰值较少。事实上，在-7到7毫米之间的区域中，只有大约30%的颗粒被包括在总颗粒中，而在靠近墙壁的区域发现了更多的颗粒。然而，出口的中央条明显高于入口的同一条，表明正在发生向内横向迁移。同样在这种情况下，研究了与出口相对应的中央料仓区域中包含的颗粒的倾斜角度。

图3流量Q=100μLh-1时，方形微通道入口(蓝色条)和出口(青色条)处PEO1.5%wt中球形颗粒的横向位置分布。

与前一种情况相反，图4A中的数据突出显示了-10°和10°之间的优先角度，这意味着大多数颗粒结果沿图5C所示的流动方向排列。图4B中报告的旋转速度分布表明，在中心仓中行进的大多数粒子具有非常小的角速度。其中一些粒子是倾斜角度在-10°和10°范围内几乎达到流动对齐的粒子。（少数）其他粒子缓慢翻滚，可能在更远的距离上达到朝向流动的方向。请注意，该分布与正角速度值略有不对称，表示通道上半部分的粒子数量较多。这与图8中的出口分布一致。

图4在流量Q=100μLh-1时，正方形微通道出口处PEO1.5%wt中球形颗粒的倾斜角(A)和角速度(B)分布。

刚才介绍的实验结果表明，球状颗粒可以聚焦在由粘弹性流体填充的方形通道的中心区域，这与最近的理论预测和数值模拟一致，流速对迁移方向和聚焦速率起着至关重要的作用。在低流速（Q=20μLh-1）下，大约70%的颗粒在距离入口5cm后集中在通道中心线周围（图1）。没有观察到在壁上流动的颗粒。在距通道入口8cm处进行的测量显示，在低流速（Q=6μLh-1）下向通道中心线迁移。

当流速增加到Q=100μLh-1时，我们的结果显示横向颗粒位置分布的中心峰值高于在入口中测量的相应条，表示颗粒向通道中心区域迁移。然而，也观察到颗粒在其他横向位置流动，直至壁面。高流速下的聚焦效率降低是由于流体的剪切稀化。如前所述，粘弹性剪切稀化流体中的球形颗粒根据其初始位置向通道中心线或拐角迁移。随着黛博拉数的增加，两个迁移方向被接近通道中心线的分离线隔开，从而形成更宽的墙壁吸引区域。为了量化实验中粘度变薄的实体，我们通过数值模拟评估了没有颗粒的情况下微通道中的剪切速率分布。由于我们对数量级感兴趣，因此我们采用（非弹性）Carreau本构方程来模拟PEO溶液。在Q=20μLh-1的低流速下，平均剪切速率约为30s-1，通道两侧中部的最大值约为60s-1。相反，在Q=100μLh-1时，平均剪切速率为130s-1，几乎整个通道的剪切速率在10s-1和300s-1之间（中心线和拐角周围的非常狭窄的区域除外），对应于显着的粘度变化。因此，本工作中选择的低流速值对应于粘度几乎恒定的情况，而高流速值对应于与剪切稀化相关的状态。

关于流体流变学的影响，本工作中使用的PEO溶液的浓度略低（1.5%），从而降低零剪切粘度。然而，粘度曲线显示出与剪切稀化在5s-1左右开始的相似特征，并且在稀化区域具有相似的斜率。颗粒的形状可能是造成不同迁移机制的原因。前人通过数值模拟表明，非球形粒子在宽缝通道中的迁移方向取决于其方向。主轴方向接近涡度方向的粒子会向中心平面或最近的壁迁移，具体取决于它们沿通道间隙的位置（如球体）。相反，由于粒子尖端和壁之间的高法向应力区域，即使最初非常靠近壁释放，沿流动排列的粒子的壁吸引力也会受到抑制，从而将球体推离壁。因此，朝向椭球体壁的横向运动是可能的，但它仅限于一组狭窄的初始方向。尽管本工作中使用的通道不是宽缝几何形状，但我们预计粒子取向也会对迁移方向产生影响，这甚至可以通过存在四个围壁（而不是狭缝通道中的两个）来增强。此外，由于细长形状引起的空间效应应有助于粒子在翻滚过程中落在中心吸引区域内，与球体相比，进一步增强了球体的聚焦机制。

我们想强调的是，剪切稀化仍然对聚焦机制起作用，减慢了粒子的迁移速度，尤其是分界线附近的粒子。同样，图3中5cm处的分布并不稳定，随着颗粒沿通道流动而不断演化。在离通道入口较大的距离时，我们期望有一个中心峰，这是由于聚焦的粒子和两个侧向峰，粒子在壁面附近翻滚(或滚动)。

关于颗粒取向，图2A中的测量结果表明，在低流速(Q=20μLh-1)下，流经通道中心区域的球体并没有表现出明显的择优取向。这一观察结果再次与之前的数值结果一致。报告指出，迁移机制比达到稳定取向要快得多，即球体首先被聚焦，然后缓慢地改变它们的取向。这是由于椭球体在流道中心线(若质点在中心线上有重心,且沿流向或垂直于流向与长轴对齐,则速度梯度为零)周围的区域流动时感受到较弱的速度梯度。模拟结果表明，特征旋转时间取决于颗粒取向，甚至可以比迁移时间高一个数量级，即需要10倍的通道才能观察到沿流动方向的稳定取向。图2A中显示的倾斜角度分布表明，在低流速下，5cm的通道不足以使所有聚焦的粒子排列整齐。相比之下，在高流速下，聚焦颗粒的倾斜角分布在[-10°，10°]范围内出现了明显的峰值(图4A)，说明球体沿流动方向与长轴几乎完全对齐。在这种情况下，颗粒确实经历了更大的速度梯度(由于流速较高)，加快了旋转速率，实现了稳定取向。

在以前的图形中报告的分布考虑了所有穿过观察窗的粒子。为了研究纵横比对横向迁移现象的影响，我们评估了不同纵横比下颗粒的横向位置分布。在图5中显示了低(上排)和高(下排)流速的结果。我们将纵横比范围划分为三个集合。图5中最左边的分布是指纵横比小于2.9的粒子，最右边的面元纵横比大于3.5，中间的面元纵横比在这两个值之间。结果清楚地表明，在低流速下，无论长宽比如何，颗粒都向通道中心区域迁移，即距离通道入口5cm就足以观察到所有颗粒的迁移。相反，在高流速下，仅在长径比较小的颗粒中观察到明显的中心峰，而随着长径比的增加，分布更加平坦。因此，在这种情况下，5cm的通道足以只聚焦纵横比相对较低的颗粒，而更长的颗粒需要更长的通道。

图5在Q=20μLh-1(上排)和Q=100μLh-1(下排)的流速下，球形颗粒在方形微通道出口处PEO1.5%wt中的横向位置分布，颗粒纵横比低于2.9(A)和(D)，介于2.9和3.5(B)和(E)之间，高于3.5(C)和(F)。

在这项工作中，实验研究了方形微通道中粘弹性流体中球形颗粒的横向迁移和取向。该液体是质量浓度为1.5%wt的PEO的水溶液，表现出相对较高的弹性和剪切变稀水平。实验在两种流速下进行。在最低点，流体的粘度几乎是恒定的，而最高的流速对应于一个剪切速率区域，该区域的剪切变稀是相关的。在所有的实验中，惯性效应都是不相关的。

我们的结果表明，流体黏弹性驱使椭球向通道中心区域移动，因为通道中的剪切速率分布使得黏度几乎为常数(低流速)。在通道出口处，由于在通道中心线附近经历的低角速度，聚焦粒子没有表现出优先取向。随着流速的增加，流体进入剪切稀化区域，聚焦效率降低。然而，与在相同流体中悬浮的球体不同，在相似的流动条件下，仍然可以观察到球体向通道中心的迁移，并伴随着颗粒在壁面附近的翻滚。在高流速下，到达中心通道区域的球体旋转足够快，以达到长轴沿流动方向排列的稳定取向。

总之，与球形颗粒相比，即使在剪切变稀流体中，球形颗粒也不太可能向壁面迁移。这是由于颗粒尖端与壁面之间的高正应力区域将颗粒推离壁面。22这种影响随着颗粒长径比的增加而更加明显。然而，更多的细长颗粒迁移缓慢，需要更长的通道以获得3D聚焦，所有颗粒都排列在通道中心线上并沿流动方向具有长轴。这对有序化机制7产生了相关的影响，因为聚焦粒子具有不同的取向，导致复杂的流体力学相互作用。

最后，尽管面内倾斜角和角速度提供了关于流体弹性使颗粒沿流动方向排列的能力的信息，但细长物体的三维取向动力学是相当复杂的，完整的表征需要两个正交的观点。非球形颗粒的有序化机制及其详细的取向动力学将是未来研究的一部分。

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