研究内容

多硫化锂（LiPS）不可避免的穿梭和缓慢的氧化还原动力学，以及锂枝晶的不受控制的生长，极大地限制了锂硫电池（LSBs）的实际应用。由TiN、MXene和CNTs组成的定义良好的3D网络可以作为理想的多功能催化剂，可显著提高LSBs的电化学性能。然而，在制备这种3D TiN-Mxene-CNTs网络以及理解其对硫氧化还原动力学和Li沉积的协同作用方面仍然存在很大的挑战。

北京航空航天大学张瑜/刘大鹏/河北工业大学甄蒙蒙构建了原位生长在TiN-MXene纳米片上的碳纳米管（CNTs）封装的Co纳米颗粒（TiN-MXene-Co@CNTs），可以同时作为硫/Li宿主，“一举三得”，（1）有效捕获可溶性LiPS并加速其氧化还原转化，（2）加速固体Li 2 S的成核/分解，（3）诱导均匀的Li沉积。得益于协同效应，硫负载量为2.5 mg cm −2 的TiN-MXene-Co@CNTs/S阴极在0.1C下循环100次后可显示1129.1 mAh g −1 的高可逆比容量，在1.0C下循环1000次以上的超长循环寿命。更重要的是，在高达8.9 mg cm −2 的硫负载和5.0 µL mg −1 的低E/S比下，甚至在50次循环后达到6.3 mAh cm −2 。此外TiN-MXene-Co@CNTs因为Li宿主可以在1000小时内提供稳定的Li电镀/剥离行为。相关工作以“Multifunctional TiN-MXene-Co@CNTs Networks as Sulfur/Lithium Host for High-Areal-Capacity Lithium–Sulfur Batteries”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

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研究要点

要点1.作者合成了原位生长在TiN-MXene纳米片上的CNTs包封的Co纳米颗粒（TiN-MXene-Co@CNTs)以形成同时用作硫和锂主体的3D导电网络。

要点2.TiN-Mxene-Co@CNTs由于硫主体对LiPS表现出适度的化学相互作用和非凡的催化活性，以及Li 2 S的快速氧化还原动力学。更重要的是，可以在高硫负载量和贫电解质条件下保持高面积容量。

要点3.TiN-MXene-Co@CNTs-Li该电池具有丰富的亲锂位点和高比表面积，可提供超长的锂剥离/电镀。

这项工作为多功能催化剂的设计提供了有价值的见解，旨在促进整体硫氧化还原动力学并抑制锂枝晶的生长。

研究图文

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图1.（a）Li 2 S 6 的计算结合能和（b）LiPSs在Co@C、TiN MXene、TiN和Mxene上的吉布斯自由能；Li 2 S在（c）Co@C，（d）TiN MXene，（e）TiN，（f）MXene上分解势垒的能量分布；（g）硫氧化还原转化的图解机制。

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图2.（a）TiN-MXene-Co@CNTs的示意图，及其（b）SEM、（c和d）TEM、（e）HRTEM和（f）HAADF-STEM和元素图像。

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图3. TiN-MXene-Co@CNTs吸附LiPSs前后的（a）Ti 2p和（b）Co 2p XPS；扫描速率为20mV s −1 时，Li 2 S 6 对称电池的的（c）CV和（d）Tafel；（e）TiN-Mxene-Co@CNT阴极在0.1 mV s −1 至0.5 mV s −1 的各种扫描速率下的CV；（f） CV曲线中峰值A与扫描速率平方根的关系图。

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图4.具有不同硫阴极的电池的（a）恒电位放电和（b）电荷分布；（c）不同阴极的LSV和相应的Tafel（插图）；（d）恒电流充放电曲线，（e）在0.1 C的电流密度下的循环特性，（f）具有不同硫阴极的电池的倍率容量；（g）TiN-Mxene-Co@CNTs阴极电池的循环性能。

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图5.（a）TiN-MXene-Co@CNTs阴极的性能评级；（b）0.1C、硫负荷5.0 mg cm −2 和E/S比~7.0 μL mg −1 下的循环性能；（d）基于不同电催化剂的电池性能进行比较。

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图6.（a）在电流密度为1 mA cm −2 、容量为1 mAh cm −2 的情况下，对称电池的恒流循环，（b）部分时间内的电压趋势，（c）速率性能，以及（d）在各种电流密度下的CE；（e）TiN-MXene-Co@CNTs-Li和裸Cu-Li对称电池在电流密度为2 mA cm −2 、容量为1 mAh cm −2 的恒电流循环；（f）不同对称电池的EIS。

文献详情

Multifunctional TiN-MXene-Co@CNTs Networks as Sulfur/Lithium Host for High-Areal-Capacity Lithium–Sulfur Batteries

Xintao Zuo, Lufei Wang, Mengmeng Zhen,* Tingting You, Dapeng Liu,* Yu Zhang*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202408026

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