研究内容
碳基材料已被用作通过双电子氧还原反应（2e - ORR）进行过氧化氢（H 2 O 2 ）电合成的有效催化剂，然而其选择性和生产率不足仍然阻碍了进一步的工业应用。
北京大学邹如强/海晓报道了Fe-O 4 基序活化的石墨碳材料，能够在高电流密度下进行高选择性的H 2 O 2 电合成，并具有优异的抗中毒性能。在批量生产试验中，H 2 O 2 的浓度在24小时内累积到8.6%，相应的生产速率为33.5 mol g cat -1 h -1 ，优于所有先前报道的材料。相关工作以“Fe-O4Motif Activated Graphitic Carbon via Oxo-Bridge for Highly Selective H2O2Electrosynthesis”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
研究要点
要点1.作者引入了一种新的氧桥接机制，通过将Fe-O 4 基序嵌入石墨碳中，激活周围的八个碳原子。Fe-O 4 的加入改变了碳的电子结构，使其能够更强地吸附氧，显著提高了对H 2 O 2 产生的选择性，达到了97%。
要点2.碳基底的高度石墨化特性将工作电流提高到200 mA cm -2 ，有助于创纪录的33.5 mol g cat -1 h -1 的H 2 O 2 生产速率。
要点3.原位表征支持的理论模型验证了Fe-O 4 基序周围的α-C在热力学和动力学方面是实际的反应位点。
这种通过调整金属中心通过氧桥激活碳反应位点的策略为氧还原和其他电化学反应的催化剂设计提供了突破性的见解。
研究图文
图1. 石墨碳、氧掺杂碳和Fe-O 4 基序活化石墨碳材料的化学结构和电催化性能示意图。
图2. Fe-O/C的结构表征。
图3. Fe-O/C和O/C的结构特征。
图4. 用旋转圆盘电极评价氧还原电催化性能并进行原位表征。
图5. Fe-O/C和对比样品的批量生产试验。
图6. Fe-O/C催化机理的理论分析。
文献详情
Fe-O 4 Motif Activated Graphitic Carbon via Oxo-Bridge for Highly Selective H 2 O 2 Electrosynthesis
Zitao Zhang, Weibin Chen, Hsing Kai Chu, Feng Xiong, Kexin Zhang, Huacai Yan, Fanqi Meng, Song Gao, Bing Ma, Xiao Hai,* Ruqiang Zou*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI : https://doi.org/10.1002/anie.202410123
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