论文信息：

Wenbin Zhang, Boxiang Wang, Shenghao Jin, Jiahao Zhou, Zhen Gong, Changying Zhao. Colossal Near-Field Radiative Heat Transfer Mediated by Coupled Polaritons with an Ultrahigh Dynamic Range, Advanced Materials,2405885(2024)

论文链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202405885

研究背景

近场辐射换热(NFRHT)由于隧穿性倏逝波的存在，可以超过黑体极限几个数量级。利用这种近场增强技术为新兴技术提供了巨大的潜力。已有研究表明，耦合极化可以使NFRTH提高几个数量级。然而在过去的几十年里，由耦合或单型表面极化子介导的NFRHT的实验研究要么局限于较大的间隙尺寸(>200nm)，要么局限于非平面几何形状或非常小的样品尺寸(<1μm)。在小于100 nm真空间隙的宏观尺度样品(>10 mm2)中，耦合极化介导的巨大NFRHT的精确实验证明仍然缺失。此外，还没有实验实现大调制深度的辐射传热动态控制。这些障碍严重阻碍了NFRHT向实际应用的发展。在这项工作中，我们设计并构建了一个复杂的实验装置，结合压电纳米定位，激光干涉测量和电容方法，实现了对小于100nm间隙的大样品的NFRHT的精确测量。实验结果表明，这种增强比以前在类似实验装置中由单一类型表面极化介导的NFRHT测量结果要大得多，例如，比SiO2--SiO2板--板配置大7.5倍。值得注意的是，我们使用纳米成像技术提供了石墨烯基复合器件耦合极化特性的清晰实验证据。更重要的是，我们展示了由耦合极化介导的辐射传热调制的大动态范围，高达前所未有的4.115。这一惊人的发现是通过石墨烯费米能级的电调谐来调制极化子的耦合强度来实现的，这可以显著地改变波向量匹配条件，从而改变倏逝波的透射系数。

研究内容

发射极和接收器使用复杂的石墨烯基复合器件构建，利用耦合极化，因为石墨烯支持高度局域化的spp。为了改善电流分布的均匀性并增强器件表面的接触性能，采用了定制设计的分叉电极(图1b)。设计和制造了三种不同的器件(图1a)。石墨烯基复合器件的二维峰呈现出尖锐而对称的轮廓，显示出与单一洛伦兹形状一致的特征峰模式。2D峰的高强度与MGR的高强度一致，表明复合器件中石墨烯的高质量和结构完整性(图1c)。为了实现发射器和接收器之间极小的近场间隙距离，我们设计了一种基于六足定位系统(Smarpod 110.45, SmarAct)的近场间隙控制方案，位移精度为1 nm。实验装置的核心部件放置在真空室中(图1e)。结果发现，对于类六足位置系统，每100nm的z向步长实际位移约为102.47 nm(图1g)。通过多次测量，将位移误差反馈给类六足位置系统(MSC2、模块化控制系统2、SmarAct)的控制器，并在每次测量前进行位移校准，以确保精确的位移指令。为了保证发射器和接收器之间的相对平行度，我们通过激光干涉仪依次记录接收器和发射器表面的位置数据。值得注意的是，器件尺寸和间隙距离对测量精度的影响可归因于与小器件面积和大间隙距离相关的最小近场辐射传热，以及当器件面积小时导致辐射传热变化的明显边界效应。此外，将MoO3等双曲型材料和其他晶体整合到复合材料结构中可以进一步增强NFRHT。

图1.测量NFRHT的实验装置和实验方案。a)制作器件的示意图和图像。b)分叉电极的扫描电镜(SEM)图像。c)不同器件的拉曼光谱。d) NFRHT实验配置核心部分示意图。e)实验装置核心部件图像。f)激光干涉仪校准装置图像。g)位移精度校准。h)发射器表面激光干涉仪三个传感器头监测的位置信息。i)电容法计算间隙距离位移的精度分析。y轴为电容法计算得到的位移，x轴为类六足定位系统得到的精确位移值。

图2.间隙相关NFRHT的实验结果。a、d)当发射端和接收端温差为250 k时，增强系数随间隙距离的变化曲线。b、c、e、f)当间隙距离为100 nm时的能量传输系数曲线。g)不同石墨烯基复合器件在间隙距离为100 nm时的光谱热通量。h) NFRHT实验中辐射导热系数与传热面积的关系分析。

在较宽的频率范围内，复合材料结构激发的不同模态的波向量的匹配程度对能量传输系数有很大的影响。在频域最大化能量传输系数是实现NFRHT显著增强的基本策略。结果表明，实验数据与有限元理论预测吻合良好，如图2a、d所示。有趣的是，由于耦合极化的存在，在NFRHT中也可以观察到类似的强耦合效应。

图3.表面极化子强耦合效应的验证。a,c,e)实测SNOM-IR信号。b,d,f)平面Re(EZ)模拟。g)理论计算与仿真或实验结果p随激光波长变化的比较。h)不同器件在不同波长下测得的SNOM-IR信号。将扫描阵列(512 × 512)排序后的前1000个值取平均值作为SNOM-IR信号。i)不同器件在不同波长下模拟的Re(EZ)最大值。

实验测量的耦合极化可以通过数值计算进一步验证。采用三维时域有限差分法模拟了GR/SiC/SiO2器件的近场信号。耦合极化子波长的模拟结果与实验结果吻合较好(图3a-f)。这些近场图像清楚地揭示了耦合极化子在石墨烯表面的传播。理论、实验和模拟结果之间的一致性证实了耦合极化的存在(图3g)。NFRTH的热流密度在该波长最高，这与光谱热流密度的结果一致(图2g)。实验证实了NFRHT的极化耦合增强机制。

图4.施加偏置电压调制NFRHT的实验结果。a)在NFRHT实验中对接收器施加偏置电压的被测器件示意图。b,c)仅在接收器和两侧施加偏置电压时，增强因子作为间隙距离的函数。发射端和接收端温差为100k,f)仅接收器和两侧施加偏置电压时的光谱热通量。h,i)仅接收器或两侧施加偏置电压时2的能量传输系数曲线。d,g)作为石墨烯间隙距离和化学势函数的调制因子。

通过电调谐调制极化子的耦合强度，可以实现≈4.115的超高动态范围，为动态热操纵提供了一条有前途的途径。值得注意的是，施加偏置电压并不一定会导致的增强，而在某些情况下，它会削弱强耦合效应，特别是在只施加偏置电压的情况下。我们还对不同偏置电压条件下的光谱热通量进行了数值分析，这也表明，由于石墨烯化学势的改变导致的波向量失配，仅在接收器上施加偏置电压会导致NFRHT中断。这种破坏削弱了强耦合效应，导致近场热通量减少(图4e,h)。在两侧施加偏置电压的情况下，在强耦合作用下形成两个拉比劈裂(图4f,i)。我们进一步发现，随着石墨烯化学势的增加，拉比分裂频率降低，导致光谱热通量的峰值强度降低。因此，当强耦合效应减弱时，极化耦合对NFRTH的增强也随之减弱。此外，我们还证明了通过优化可以进一步提高调制因子。为此，我们计算了不同间隙距离和化学势下的调制因子(图4d,g)。调制因子定义为在相同条件下，两侧施加偏置电压(矢量匹配)时的NFRHT与仅一侧施加偏置电压(矢量不匹配)时的NFRHT之比。随着化学势和间隙距离的增大，调制因子减小。同样值得注意的是，当两侧石墨烯的化学势大于未施加偏置电压的石墨烯的化学势时，调制因子随着间隙距离的增加先增大后减小(图4d黄线)。实验和模拟结果表明，耦合极化在调制NFRHT中的重要作用和潜力，这是创建基于纳米尺度辐射的信息处理设备和热管理方法的关键组成部分。

结论与展望

本文采用精密对准和测量系统，研究了两个宏观复合材料器件之间的NFRHT。我们报告了以间隙距离为87±0.8 nm分隔的GR/SiC/SiO2器件之间的黑体极限提高了302.8±35.2倍，这是以前通过可调真空间隙距离精密对准系统获得的NFRHT测量结果的7.5倍。同时，该测量的辐射导热系数和有效间隙换热系数分别达到了前所未有的0.136 W K−1和5440 W m−2 K−1。此外，我们通过实验证明，可以通过电调谐MGR的费米能级来实现NFRHT的动态调节，显示出大约4.115的超高动态范围，这是迄今为止报道的最大的测量结果。我们将这些前所未有的增强归功于石墨烯基复合器件中耦合极化的形成，我们的近场成像和数值模拟进一步证明了这一点。这项工作强调了耦合表面极化在NFRHT中所起的重要作用，并激发了新的方向，为通过强耦合效应操纵NFRHT铺平了道路。

热辐射与微纳光子学