随着传统化石燃料的逐渐枯竭，氢气成为未来可持续能源的关键。然而，如何有效地阻隔氢气的渗透与泄漏，实现安全高效地储存和运输是一个重大挑战。贾晓龙教授、杨小平教授团队前期利用氧化石墨烯（GO）填充增强聚合物，可以显著提升材料的气体阻隔性能，特别当GO取向分散在基体中时可以有效地延长气体分子的扩散路径，从而实现阻隔效率的最大化（ACS Appl. Nano Mater. 2020, 3, 9340-9355）。

为了进一步实现对氢气分子的高效阻隔，近期该团队与南昆士兰大学王浩教授团队合作，提出了分子补丁工程，通过可控引入富含氨基的聚乙烯亚胺（PEI）到GO体系中，基于非共价和共价协同的作用机制构建出高度对齐的自支撑PGO膜（PGOm），从而实现了优异的氢气阻隔性能。

图1 超高氢气阻隔的自支撑PGOm

研究揭示了一种液相诱导机制，即通过氨基和羧基之间形成的强氢键诱导GO纳米片构象伸展。此外，PEI与GO之间的共价相互作用有效抵抗了毛细作用引起的纳米片阵列横向收缩，最终实现了PGOm高度有序的排列，其Herman取向因子高达0.86。得益于极其弯曲的气体扩散路径和提升的垂直扩散能垒（0.14 eV），PGOm展示出优异的氢气阻隔能力。

此外，PEI修饰的PGOm促进了环氧树脂（EP）液滴的超快速浸润，为增强聚合物气密性提供了结构基础。值得注意的是，PGOm增强的EP夹层复合材料（EP-m4）展现了超高氢气阻隔性能，其氢气渗透率低至1.2 cm3 cm/(cm2·s·Pa)·10-15，比纯环氧树脂低近50倍。这为以环氧树脂为基体的碳纤维复合材料压力容器实现高压氢气的安全储存和运输提供了极具前景的解决方案。

图2 自支撑PGOm的结构调控

图3 诱导纳米片构象伸展的非共价相互作用

图4 抵抗纳米片阵列横向收缩的共价相互作用

图5 自支撑PGOm的高氢气阻隔机理

图6 自支撑PGOm在增强环氧树脂气密性方面的应用

以上研究成果以“Non-covalent and covalent-synergistical-interaction assembled GO self-supporting membrane with excellent alignment for ultrahigh H 2 barrier applications”为题，发表于Composites Part B：Engineering上。北京化工大学博士研究生刘聪为第一作者，北京化工大学贾晓龙教授与澳大利亚南昆士兰大学王浩教授为通讯作者。

该研究受到北京自然科学基金（No. 2242052, No. 2192044）、国家重点研发计划（No. 2019YFB1504800）、中央高校基本科研业务费（No. XK1802-2）、BUCT青年人才计划、2020-2024有机无机复合材料国家重点实验室开放课题（No. Oic-202001008, Oic-202101008, Oic-202201007, Oic-202301003, Oic-2024020002）等项目资助。

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论文链接：
https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2024.111652

来源：高分子科学前沿

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