直接转换电能和热能的热电器件在废热收集和主动冷却方面前景广阔，为化石燃料危机和5G/6G微设备冷却提供了解决方案。为量化材料的综合热电性能，采用无因次优值zT = S2σT/(κe + κL)，其中S、σ、T、κe、κL分别代表塞贝克系数、电导率、开尔文温度、载流子导热系数和晶格导热系数。因此，同时实现高塞贝克系数、高导电性和低导热性，就会产生良好的热电性，这需要载波-声子传输的协同调制。尽管在合金中有这样的努力来有效地解耦载流子和声子，但在热电氧化物中，载流子-声子解耦仍然是一个很大的挑战。

近日，清华大学林元华团队提出了一种熵工程策略，以实现SrTiO3基钙钛矿热电材料中的载流子-声子解耦。通过高熵设计，可以降低晶格热导率到接近非晶极限，为1.25 W/m。此外，熵工程可以调整Ti位移，将加权迁移率提高到65 cm2/VS。这种载流子-声子解耦行为使得μW/KL大大提高，达到约5.2×103 cm3K/JV。同时，(Sr0.2Ba0.2Ca0.2Pb0.2La0.2)TiOO3薄膜在488 K测得的最大zT值为0.24，在1173 K估算的zT值约为0.8，这在n-型热电氧化物中名列前茅。这些结果表明，熵工程可能是一种很有前途的解除载流子-声子输运耦合和实现热电中更高zT的策略。研究成果以“Carrier-phonon decoupling in perovskitethermoelectrics via entropy engineering”为题发表在《Nature Communication》期刊。

https://doi.org/10.1038/s41467-024-52063-5

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图1.熵工程薄膜的热传输行为，以及熵增加后强声子散射的外在和内在起源 。

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图2.熵工程薄膜的电传输行为和光谱解释解耦载流子输运的可能结构起源 。

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图3.原子尺度的电子显微镜表征来解释熵工程薄膜的恢复迁移率 。

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图4. 解耦的载流子-声子传输和增强的熵工程薄膜的热电性能。

本文来自“热设计”。