维度工程在优化性能、确保长期稳定性和扩展卤化铅钙钛矿(LHP)的多功能应用方面发挥着关键作用。目前,LHP 维度的操纵主要发生在合成阶段,该过程受到合成复杂性和不可逆性等约束的阻碍。
这项研究中,南开大学李伟等人通过施加静水压力成功实现了手性 LHP 中从一维 (1D) 到二维 (2D) 结构的转变。值得注意的是,由于无机链的交错排列和有机阳离子造成的空间位阻升高,外消旋类似物中不存在这种压力诱导的维度转变。值得注意的是,有机阳离子与无机骨架之间的氢键在外消旋体系中采用对称排列,而在手性对应物中沿一维链方向呈螺旋构型。这种独特的螺旋排列导致无机部分发生相应的扭曲,导致自旋极化的拉什巴-德雷塞尔豪斯结构的出现,这解释了手性的电子自旋起源。
此外,实验和密度泛函理论计算结果表明,手性卤化物钙钛矿中的一维到二维相变可以引起电子结构和相关光学发射的显着改变。总之,这些发现揭示了通过维度工程操纵手性钙钛矿光电特性的新途径。
Chirality-Mediated 1D-to-2D Phase Transition in Hybrid Lead Halide Perovskites
Zhi-Gang Li, Xiao-Hui Dong, Hai-Peng Song, Shi-Shuang Huang, Huan Hu, Ying Zhang, Xiang Wu, Wei Li, and Xian-He Bu
Journal of the American Chemical Society Article ASAP
DOI: 10.1021/jacs.4c11414
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.4c11414
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