【最新中稿作品】自组装手性聚合物/涡旋磁性纳米环等|信号|光谱|手性聚合物|材料|自组装

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最新中稿作品

圆偏振有机发光二极管(CP-OLED)作为直接产生圆偏振电致发光(CPEL)的有效方法，近年来，因其在包括光学识别传感器、光学数据存储、量子计算和3D显示等领域的广泛应用前景而引起了人们的极大关注与兴趣。

为了提升CPEL的性能，包括外量子效率(EQE)和电致发光不对称因子(gEL)，人们已经研发出各种手性材料。在众多手性发射体中，具有自组装行为的手性聚合物在形成规整纳米结构方面展现出放大CPEL的优势。因此，这类自组装手性聚合物被视为制备具有高gEL值CP-OLED的最佳且具竞争力的材料。

然而，目前所有报道的基于自组装手性聚合物的CP-OLED都未能有效利用其三重态激子，导致EQE表现不佳。因此，因此，如何开发新型自组装手性聚合物以提升整体器件性能，不仅具有重要意义与挑战性，而且也是该领域当前亟待解决的问题。

中国科学院化学研究所课题组近期取得了突破性进展，他们通过创新性地将手性BN基元嵌入聚芴骨架中，成功地设计合成了一对自组装手性聚合物，R-PBN和S-PBN。研究发现这对聚合物展现了以490nm为中心的窄带发射与卓越的量子产率。经过热退火处理后，聚合物经过自组装过程的纯膜展现出了增强的圆偏振发光信号，进一步验证了其优异的圆偏振性能。

基于此手性聚合物，课题组构建了高性能的溶液处理非掺杂圆偏振有机发光二极管(CP-OLED)，该器件不仅实现了高达0.07的电致发光不对称因子(gEL)与9.8%的最大外量子效率(EQEmax)，同时还保持了窄的发射谱带，综合性能在已报道的CP-OLED中脱颖而出。

这一成果不仅标志着自组装手性聚合物在圆偏振发光领域的新突破，也为开发高效、高纯度圆偏振光开辟了新途径，该研究成果以 “Self-Assembled Chiral Polymers Exhibiting Amplified Circularly Polarized Electroluminescence”为题发表在《Angew. Chem. Int. Ed.》上。

图1. 图文摘要与设计思想

【手性自组装聚合物：高效圆偏振发光材料】

作者通过选择聚芴作为主链，BN基元作为发色团，手性4,4'-联萘酚(BINOL)作为手性源，制备了一对手性自组装聚合物。通过对聚合物的光物理性质研究，证明从聚芴到手性BN的高效荧光共振能量转移(FRET)。尤其是热退火后的聚合物薄膜经过自组装过程，展现出强的圆二色(CD)与CPL信号，并且伴随CPL信号的显著增强，验证了自组装行为对圆偏振发光的放大作用。图2. 热退火后纯膜中R-PBN/S-PBN的a)CD 和b)CPL光谱；c)热退火后纯膜中R-PBN/S-PBN的glum曲线。

【高性能CP-OLED】

以此聚合物作为发光层材料，作者进一步通过溶液加工法制备了非掺杂CP-OLED器件，发现基于S-PBN的CP-OLED展现出以488 nm为中心的绿色窄带发射，其EQEmax、CEmax及PEmax分别为9.8%、22.0 cd A-1和9.2 lm W-1。瞬态EL实验结果进一步证实了三重态激子参与发光过程。此外，CP-OLED器件展现出与CPL一致的镜像CPEL信号，S-PBN与R-PBN的gEL值分别为-0.07与+0.05，其Q因子分别达到-6.86×10-3和4.3×10-3，标志着该研究结果在CP-OLED性能评估中的领先地位。

图3. a)CP-OLED的能量图和器件结构。b) 基于S-PBN和R-PBN器件的EQE-亮度曲线。c)器件的EL光谱。d) 器件的电流密度-电压-亮度（J-V-L）曲线。e) 基于手性聚合物CP-OLED的gEL值。f)基于S-PBN器件的瞬态EL光谱

【小结】

该工作通过将手性BN基元嵌入聚芴主链，成功地制备了具有自组装性质的手性聚合物。经过热退火处理后，此手性聚合物显著放大了CPL信号，进而使得相应的CP-OLED显示出强的CPEL活性。这项工作创新性地集高EQE、显著gEL值及窄带发射于一身，为设计构建新型自组装手性聚合物提供了一种新的策略，同时也为实现CP-OLED的高综合性能奠定了基础。

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