导读

近日,厦门大学化学化工学院孔祥建教授与龙腊生教授课题组在金属-肽组装领域的研究中取得新进展,相关成果以" Bottom-up construction of chiral metal-peptide assemblies from metal cluster motifs"为题发表在 《自然·通讯》 (Nat. Commun. 2024, 15, 9034; DOI:10.1038/s41467-024-53320-3)。

人工超分子结构提供了一个模拟生物功能的分子平台。与传统的刚性芳香配体相比,多肽配体在构象丰富性、内在手性和生物相容性方面具有天然的优势。然而,由柔性多肽配体构筑具有大空腔的金属-多肽超分子结构极具挑战。

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课题组设计了一系列基于D/L-肌肽的配体,并成功构建了系列簇基金属-多肽组装体家族 [Ni3L2]n (n = 2, 3, 6),包括手性分子胶囊R-/S-[Ni3L2]2、三棱柱S-[Ni3L2]3及八面体分子笼R-/S-[Ni3L2]6。该系列结构具有相同的结构特征,即均由{Ni3L2}金属簇作为节点。质谱追踪显示,R-/S-[Ni3L2]6的组装过程中存在多种基于{Ni3L2}簇基元的中间体,揭示了{Ni3L2}簇基元在组装过程中的重要作用。研究还发现这些组装体的形成与溶剂条件密切相关,溶剂种类(甲醇,乙醇及正丁醇)的变化对多肽配体的空间构象以及组装体的空腔尺寸产生了显著影响。此外,分子笼S-[Ni3L2]6与三棱柱S-[Ni3L2]3之间可以发生由客体分子诱导的结构可逆转化。该研究为设计合成新型金属-多肽组装体提供了新思路。

该研究工作在厦门大学化学化工学院孔祥建教授、龙腊生教授和郑兰荪院士的指导下完成。孔祥建教授为该文章通讯作者,2021级博士生程佩明为第一作者,博士生贾涛、李重阳、戚明强、杜明浩及工程师苏海峰参与了部分表征工作,福建物构所孙庆福研究员参与了讨论。该工作得到国家自然科学基金项目(92161104、92161203、92361301)的资助。

论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-024-53320-3

来源:厦门大学

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