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研究概述

在高压锂金属电池中使用固态聚合物电解质（SPEs）是实现高能量密度和安全性的有前途的策略。

然而，SPEs面临着不理想的机械强度、低离子电导率和与高压界面不兼容等挑战。

基于此，2024年10月24日，华中科技大学黄云辉教授/李真教授在国际期刊Advanced Materials发表题为《Multisite Crosslinked Poly(ether-urethane)-Based Polymer Electrolytes for High-Voltage Solid-State Lithium Metal Batteries》的研究论文。

在这里，研究人员制备了一种新型的交联聚（醚-聚氨酯）基SPE，它具有分子交联结构，可创建高通量的Li+传输通道。

其中引入了氨基修饰的锆-卟啉基金属有机框架（ZrMOF）作为多位点交联节点和聚合物链延伸剂。

SPE中丰富的醚/酮氧和路易斯酸位点实现了高Li+电导率（在30°C时为5.7×10-4 S cm-1）和Li+迁移数（0.84）。

SPE的交联结构具有很强的机械强度，因此在Li||Li对称电池中创下了8000小时的循环寿命记录。

ZrMOF的高结构稳定性和具有高氧化电位（5.1V）的SPE中丰富的吸电子聚氨酯/脲基团，使LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2||Li电池在0.3C下循环500次后实现了182 mAh g-1的放电容量。

值得注意的是，在高负载正极（约4mAh cm-2）的1.5-Ah软包电池中获得了高达446Wh kg-1的高能量密度，表明当前的SPE在固态高压锂金属电池的实际应用中具有很大的前景。

图文解读

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图1：聚合物电解质的结构表征

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图2：SPEs与Li负极界面的电化学稳定性

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图3：固态高压锂金属电池的电化学性能

文献信息

Multisite Crosslinked Poly(ether-urethane)-Based Polymer Electrolytes for High-Voltage Solid-State Lithium Metal Batteries, Advanced Materials, 2024.