研究内容

过氧化氢光合成目前面临太阳能-化学能转换效率低的挑战，其中一个常被忽视的关键因素是过氧化氢易分解。

江苏大学杨娟/孙中体/刘芹芹通过设计孤立镍原子位点，优化过氧化氢合成热力学/动力学过程，促进过氧化氢释放并防止产物分解，展现出优异的光催化活性。相关工作以“Isolated Ni Atoms for Enhanced Photocatalytic H2O2 Performance with 1.05% Solar-to-Chemical Conversion Efficiency in Pure Water”为题发表在国际知名期刊Nano Lett.上。

研究要点

要点1.本工作利用表面修饰工程，通过简单的浸渍煅烧法成功构建了孤立的Ni原子光催化剂，并实现了高效光催化双氧水制备。在纯水中无牺牲试剂条件下，太阳能-化学能的转化效率高达1.05%。

要点2.研究表明，d带金属元素Ni的引入不仅能够形成强大的内建电场有效优化载流子动力学过程，促进载流子的分离/迁移，而且能够显著优化热力学过程，促进过氧化氢的生成。

要点3.DFT计算揭示孤立的镍原子可实现*OOH中间体到H2O2的转化，下移的d带中心有利于O2分子的适度吸附和H2O2解吸，有效抑制H2O2的进一步分解为羟基自由基。

这项工作聚焦过氧化氢分解问题并提供了有效的解决方案手段，为构建高效太阳能化学能转化体系提供了全新的尝试。

研究图文

文献详情

Isolated Ni Atoms for Enhanced Photocatalytic H2O2 Performance with 1.05% Solar-to-Chemical Conversion Efficiency in Pure Water.

Cheng Jin, Hao Shen, Jinhe Li, Xinge Guo, Shaosheng Rao, Wenqiang Yang, Qinqin Liu,* Zhongti Sun,* Juan Yang*

Nano Lett.

DOI: https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c04573

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