论文信息：

Andreas Mischok, Bernhard Siegmund, Florian Le Roux, Sabina Hillebrandt, Koen Vandewal & Malte C. Gather ,Breaking the angular dispersion limit in thin film optics by ultra-strong light-matter coupling,Nature Communications 15,10529 (2024) .

论文链接： https://doi.org/10.1038/s41467-024-54623-1

研究背景

在现代光子学中，薄膜干涉技术在设计高性能光学滤波器、光伏器件和发光设备方面的设计至关重要。但这种干涉效应往往会导致设备光谱特性随着观察角度的变动而变化，这通常并非我们所期望的。角度色散作为一种普遍现象，是薄膜光学设计中不得不面对的基本问题。尽管在某些情况下，角度色散可以用于细致调整设备的光谱响应，但在大多数实际应用中，它却带来了一系列问题：它要求设备必须精确对准，这不仅增加了操作难度，还可能导致显示设备中颜色感知的变化；它会降低薄膜干涉滤波器对光波长的筛选能力；并且在大角度下，还会引起光学元件透射光线形状的严重畸变。

研究内容

在这里，作者演示了如何通过在强耦合和超强耦合微腔中利用激子-极化激元色散来克服薄膜光学中的基本角度色散极限。激子极化激元是通过光学模式和激子材料共振之间的相干相互作用形成的准粒子。一旦强耦合谐振的耦合强度超过单个谐振的损耗，它们就会分裂成低能量(下极化子）和高能量(上极化子）分支。

图1a展示了透射窄带 Fabry-Pérot 微腔。如果腔内的材料是透明的或吸收性较弱的，则系统处于弱光-物质耦合的状态，并且腔体表现出大部分抛物线色散，对于不同的入射角，谐振波长发生很大变化(图1b）。将具有强激子共振的材料引入腔中会产生强光-物质耦合，并导致原始抛物线色散分裂成两个极化子分支：较低的极化子分支(LPB)相对于光子和激子共振都是红移的，在低角度下显示出近似的光子抛物线色散， 并在更大的角度上变平为更像激子的色散。第二个能量更高的上极化元分支(UPB)显示了相反的行为。利用强耦合增加了传统薄膜光学设计中不具备的额外设计参数，即耦合强度和腔体失谐。

图1.极化子色散管理的一般概念和极化激元滤波器的光学建模。a.光源与探测器之间具有可变入射角的腔基传输滤波器示意图.b-d腔内折射率为1.45的非耦合或弱耦合腔的角色散的转移矩阵模拟.e.金属-电介质-金属弱耦合(Weak)腔(左)和强耦合(SC)腔(右)的角度分辨传输的传递矩阵仿真。角度色散导致弱腔的窄带传输发生明显的蓝移和偏振分裂。对于SC腔，共振进一步变窄，在大角度下几乎没有蓝移和偏振分裂。线条表示极化激元模式(红线）以及裸激子(绿色虚线）和腔体(白色虚线）谐振的耦合振荡器模型。f.分布式布拉格反射器(DBR，左）和蓝移强耦合 DBR 腔(右）的模拟传输。对于后者，DBR 边带与激子共振耦合，导致 400 nm 和 500 nm 之间的阻带与角度无关。图2：传统和基于极化激元的金属腔过滤器的角度分辨透射。a，b 测量了常规的弱Ag(25 nm）-SiO2(140 nm）-Ag(25 nm）腔的角度分辨透过率，作为假颜色图(a)和线图(b).由于色散，透射模式的位置在很大程度上取决于入射光的角度，偏移超过 100 nm,并在大角度下表现出强烈的偏振分裂。c.法向角和斜角下弱腔的照片。d、e超强耦合Ag(25 nm)-C545T(80 nm)-Ag(25 nm)腔的实测角分辨透射率，作为伪彩色图(d)和线图(e)。超强耦合大大降低了色散，导致在整个测量角度范围内出现< 15 nm 的模式偏移。f 法向角和斜角下的极化子滤光片照片。g、h基于超强耦合Ag(25 nm）-C545T(100 nm）-Ag(25 nm)腔的带通滤光片 (BP-SC)的测量角度分辨透射率，额外的介电层作为伪彩色图(g)和线图(h)。额外高(Ta2O5)和低 (SiO2)折射率介电层用于调整透射光谱，以获得更宽的带通和更高的峰值透射率(高达 80%），在高达40° 的角度下具有很高的稳定性。(h)中的虚线表示裸基板的透射。i 法向角和斜角下的带通极化激元滤光片的照片。j 本工作中使用的五种不同有机材料的消光光谱。k 基于(j)中材料的极化子滤光片的归一化透射光谱。每组光谱显示了 LPB 在0°到 81°入射角范围内的透射率，间隔为3°。通过选择合适的吸收器，可以在整个可见光谱中创建具有窄带角度无关特性的极化激元滤光片，例如，使用 Spiro-TTB(415 nm，蓝色）、BSBCz(440 nm，浅蓝色）、C545T(540 nm，绿色)、Cl6SubPc(630 nm，浅红色)和 SubNc(750 nm，深红色）。

最近，研究表明，激子谐振还与由交替的高低折射率层制成的分布式布拉格反射器 (DBR）腔的布拉格边带耦合。作者利用这种性质来设计具有高消光和锐边特性的光学镀膜。单个DBR和一个强耦合腔的TM仿真，其中包含一层 C545T，夹在两个相似的 DBR 之间，说明了反射镜的布拉格边带如何以与上例中的腔模式类似的方式耦合到 C545T 激子(图1f）。然而，与金属腔相比，它们现在形成多个布拉格极化激元，导致一系列较低的极化子分支，每个分支的角度色散都减小。图 2a-f 比较了传统基于极化激元的金属腔过滤器的角度分辨透射。

图 2 ：传统和基于极化激元的金属腔过滤器的角度分辨透射。 a ， b 测量了常规的弱 Ag(25 nm ） -SiO2(140 nm ） -Ag(25 nm ）腔的角度分辨透过率，作为假颜色图 (a) 和线图 (b). 由于色散，透射模式的位置在很大程度上取决于入射光的角度，偏移超过 100 nm, 并在大角度下表现出强烈的偏振分裂。 c. 法向角和斜角下弱腔的照片。 d 、 e 超强耦合 Ag(25 nm)-C545T(80 nm)-Ag(25 nm) 腔的实测角分辨透射率，作为伪彩色图 (d) 和线图 (e) 。超强耦合大大降低了色散，导致在整个测量角度范围内出现 < 15 nm 的模式偏移。 f 法向角和斜角下的极化子滤光片照片。 g 、 h 基于超强耦合 Ag(25 nm ） -C545T(100 nm ） -Ag(25 nm) 腔的带通滤光片 (BP-SC) 的测量角度分辨透射率，额外的介电层作为伪彩色图 (g) 和线图 (h) 。额外高 (Ta2O5) 和低 (SiO2) 折射率介电层用于调整透射光谱，以获得更宽的带通和更高的峰值透射率 ( 高达 80% ），在高达 40° 的角度下具有很高的稳定性。 (h) 中的虚线表示裸基板的透射。 i 法向角和斜角下的带通极化激元滤光片的照片。 j 本工作中使用的五种不同有机材料的消光光谱。 k 基于 (j) 中材料的极化子滤光片的归一化透射光谱。每组光谱显示了 LPB 在 0° 到 81° 入射角范围内的透射率，间隔为 3° 。通过选择合适的吸收器，可以在整个可见光谱中创建具有窄带角度无关特性的极化激元滤光片，例如，使用 Spiro-TTB(415 nm ，蓝色）、 BSBCz(440 nm ，浅蓝色）、 C545T(540 nm ，绿色）、 Cl6SubPc(630 nm ，浅红色 ) 和 SubNc(750 nm ，深红色）。

由于金属薄膜引入了寄生吸收，金属镜基滤波器在它们能够实现的最大传输和消光方面受到了限制。因此，大多数需要高光学质量的应用，例如高通带透射率和阻带中的高光密度，都采用介电多层堆栈，其中包括低折射率和高折射率材料的交替薄膜。如上面的光学建模所示，将具有强激子谐振的材料嵌入由介电镜形成的空腔中，可以与反射镜的边带产生强耦合。为了进一步测试这一策略，作者制造了一个21层DBR和一个2X11 层基于DBR 的腔体,在强耦合状态下有一个核心层为 C545T（图3.a-b）。与之前在DBR 腔中强耦合的演示相反，作者对设计波长进行了强蓝移，使阻带的红边与激子谐振重合。由此产生的边带耦合使 DBR 响应在大角度下变平，并在400 nm 和500 nm之间产生近乎连续的阻带，入射角为70°。

图3.基于DBR的高消光极化子滤光片。a.具有21个Ta2O5和二氧化硅交替层的单个DBR的实验角度分辨透射光谱。b.一个强耦合腔，两个11层dbr夹着一个有机C545T核心层.c.经过计算优化的滤波器设计（优化的滤波器1，OPF 1）的层堆栈，包括三层C545T（绿色），嵌入Ta2O5（深蓝色）和二氧化硅（浅蓝色）。d.假色尺度下OPF 1的角度分辨透射谱.e.OPF 1在对数尺度上的不同角度的透射光谱.f.OPF 2在假色尺度上的角度分辨透射谱。传统DBR的阻带具有很强的角度依赖性，而优化后的极化子长通滤波器在长波长上表现出大量与角度无关的阻带，具有高消光和高透射率（> 80%）。g.OPF 2在假色尺度上的角度分辨透射谱。传统DBR的阻带具有很强的角度依赖性，而优化后的极化子长通滤波器在长波长上表现出大量与角度无关的阻带，具有高消光和高透射率（> 80%）。h.在对数尺度上的正常入射下的滤波器的透射谱。

结论与展望

总之，作者使用精心设计的金属-有机-金属和多层介电腔展示了具有稳定角度响应的基于激子极化激元的光学滤光片，以利用超强耦合。这些滤光片在许多性能指标上与同类传统滤光片相当或优于同类传统滤光片，即使在 80° >极端入射角下，也显示出小于其线宽的蓝移。使用一系列有机材料，我们实现了在整个可见光谱范围和近红外范围内工作的滤光片，未来使用适当的吸收材料也可能获得更长的波长。

热辐射与微纳光子学