划重点

在角分辨光谱的测量结果中，常出现一些预期外的曲线条纹，降低了有效信号的显著性。本文利用薄膜干涉的原理来解释曲线条纹的成因，并利用等倾干涉的公式快速推断条纹对应的样品来源，最后给出消除条纹的思路和方法。

01.问题描述

复享首创的显微/宏观角分辨光谱测量系统（ARMS / R1），致力于实现多维度光谱的测量和表征。原理上，角分辨光谱拓展了空间中的‘角度’维度，可独立采集和分辨不同角度方向上的光谱，最终获得角度-波长-强度的多维光谱信息;还可进一步纳入偏振维度，拓展更丰富的光谱空间。

应用领域: 太阳能 | 发光材料 | 手性材料 | 光栅量测 | 光子晶体 | 光场调控 | 超表面 | 传感芯片

在ARMS / R1所服务的众多客户群体中，有一类典型问题常常浮出水面：在角分辨光谱的测量结果中，为何会经常出现一些“奇怪”的条纹曲线？

如图3所示，这类条纹曲线呈现一定的波长间隔，并且曲线向短波方向开口，即随着测量角度的增大，干涉曲线中的峰谷位置逐渐蓝移。

面对这种非预期的测量结果，有些客户会耐心地表示“给你个解释的机会”，但大多数客户会直接质疑是错误结果。

要强调的是，测量结果是真实可信的，但条纹曲线也煞有来头。

为了说明条纹曲线的存在代表着ARMS / R1的“明察秋毫”，本文特别对条纹曲线的产生原因进行详细解释，并给出推断和消除不利条纹的思路和方法。

02.原理分析

条纹曲线随波长及入射角的变化关系可以根据等倾干涉的原理来解释。如图4所示，一束光通过薄膜样品时会存在两种传播路径。其中，①代表光线经过薄膜上表面反射的传播路径，②代表光线进入薄膜内并由下表面反射的传播路径。路径①和②之间的光程差OPD（Optical path difference）表示为OPD=2L1-L2，根据几何关系可写为：

其中n和h分别代表薄膜的折射率和厚度；θ1和θ2分别代表光线在薄膜外的入射角和薄膜内的折射角。结合薄膜上表面处光线满足的折射定律，最终可将OPD的表达式化简为：

根据OPD的表达式(2)，可以解释干涉曲线中峰位的蓝移现象以及干涉峰的波长间隔。

首先，在某折射角θ2下，当特定波长λc满足相干相长的干涉条件时，表达式写为2nhcosθ2=mλc(m代表波长的整数倍），曲线在该波长位置呈现干涉峰。因此，随着入射角θ1的增大，折射角θ2也增大，λc随之减小，角分辨光谱中呈现随着角度增大干涉峰的蓝移现象。

其次，对于相邻的两个干涉峰的波长λc1和λc2，相干相长的干涉条件写为2nhcos2=mλc1和2nhcos2=（m+1c2，将两表达式整理为关于波峰间隔（Δλc=λc1-λc2）的形式为：

根据表达式（3），当薄膜的折射率n和折射角θ2不变时，不同的薄膜厚度h对应着不同的波峰间隔Δλc。

结合仿真结果，能够让薄膜干涉的光谱特征更为形象。为此，我们采用时域有限差分法（FDTD）仿真了双层薄膜结构的角分辨光谱。

图5a~c中的样品结构分别包含着不同厚度的双层薄膜，从零度下的反射光谱曲线可发现，存在包络①和②等长周期的峰谷曲线，而在各包络中还存在一系列“精细”的峰谷。

根据上述的干涉原理，可推断长周期波动曲线来源于样品中小厚度h1的薄膜干涉，而密集的‘精细’条纹则来源于大厚度h2的薄膜干涉。

而对比样品a、b和b、c的光谱差异可知，随着薄膜厚度h1和h2的减小，干涉曲线的波长间隔随之增大。此外，从整体的角分辨光谱中，还可观测到随着角度的增大干涉曲线的蓝移现象。

03.解决方法

既然明确了曲线条纹的产生原因，也就有可能通过适当方法来消除这些不利条纹。首先，根据角分辨光谱中的波峰间隔，可以推断出干涉条纹出自待测样品中的哪些薄膜结构。

举例来说，某位客户曾采集到图6所示的光谱：在1300nm的近红外波段内，出现波峰间隔为1 nm左右的干涉曲线。

我们准确预测出客户在样品的下方放置了载玻片，并且载玻片的厚度是500μm。根据薄膜干涉的公式，载玻片的折射率n约为1.5，通过1nm的波长间隔可反算出载玻片的厚度在500μm。

此外，当干涉曲线的波长间隔较大（~10nm）时，通常为待测样品中百微米级厚度的镀膜结构（如金属膜、介质膜）所引起。透射型样品和载玻片之间数十微米的空气间隔，也可能造成相应的干涉曲线。

在确认‘干涉源’的基础上，便可通过进一步优化样品结构和测量系统的参数配置来消除或抑制干涉条纹的出现。其核心思路是，使待测样品的有效光谱变化特征与干涉条纹的变化率相互错位，从而互不干扰。可参照如下方法：

当待测样品的光谱曲线平缓（如光子晶体、表面等离激元等透/反射率表征）时，可适当增大样品的薄膜基底，使得干涉曲线的波长间隔变密集，在波长分辨率较低的测量模式下，密集的干涉条纹不会被分辨，只凸显出平缓的有效光谱信息；

反之，当待测样品的光谱曲线锐利（如荧光/激射等光辐射表征）时，可减小样品的薄膜基底，使得干涉曲线的波长间隔变稀疏，在波长分辨率较高的测量模式下，稀疏的干涉条纹只是轻微的轮廓线，待测样品锐利的光谱峰型得以显现。

此外，如上所述，当测量样品时若载玻片的干涉条纹造成干扰时，应去掉载玻片，把样品凭空放置在样品台上，或采用中心镂空的测量支架。

请注意，利用薄膜的等倾干涉来分析和消除角分辨光谱中的曲线条纹，仅作为原理上的解释参考，目的在于根据测试结果快速定位干涉曲线的产生原因，从而寻求方法来消除不利曲线。实际上，当待测样品是多层薄膜、或在薄膜上制备更复杂的周期性结构时，样品的干涉曲线须采用传输矩阵、时域有限差分（FDTD）或严格耦合波分析（RCWA）等方法才能进行严格的定量分析。