研究背景
为了应对全球淡水危机,人们开发了各种技术来处理污染水并生产淡水。其中,界面太阳能驱动蒸汽发生(ISSG)技术由于其低能耗和最低设备要求而引起了极大的关注。ISSG通过太阳能吸收器将热量集中在空气和水之间的界面周围来提高能源利用效率,这通常用于脱盐和废水处理。然而,当应用于被挥发性有机化合物(VOC)污染的水时,VOCs的低沸点使其能够与水一起蒸发并重新进入冷凝液,这是难以去除的。这一问题限制了ISSG技术在含VOCs废水处理中的应用。
Photo-Fenton技术是一种通过产生羟基自由基(·OH)来高效去除水中有机污染物的高级氧化方法。该过程的关键在于光生电子的分离和转移,而光热效应将太阳能转化为热量。在Photo-Fenton过程中,温度的升高不仅加速了反应物分子的活化,而且促进了光生载体的利用,最终提高了光催化的效率。Photo-Fenton催化与ISSG的协同作用推动了高效多功能太阳能蒸发器的设计,该蒸发器在处理含VOCs废水时,既能降解VOCs,又能产生清洁的蒸汽。
研究内容
本研究设计了一种光热催化膜,该膜在太阳能蒸发和蒸发之间具有很强的协同效应。将聚吡咯(PPy)和普鲁士蓝(PB)分别与慢滤纸偶联,制成PB/PPy/Paper,分别提供光热蒸发和Photo-Fenton催化功能。与粉末型催化剂不同,PB/PPy/Paper能有效防止PB颗粒的团聚,从而解决回收和二次污染的难题。PPy优异的光热转化能力使热量集中在空气/水界面,提高了蒸发速率,而体系温度的升高促进了PB的催化降解反应。更重要的是,由于具有优良水传输性能的慢滤纸作为基质,VOCs可以被精确地泵到高度分散的PB颗粒表面,从而参与光芬顿反应。PB颗粒还有助于光热转换能力和随后的蒸发过程。因此,它在各种挥发性有机污染物废水中表现出优异的处理能力,解决了ISSG过程中VOC随蒸汽挥发的问题。此外,由于其成本低,易于回收,它有望在含VOCs废水的处理中大规模应用。
相关成果以“Solar-driven interfacial evaporation coupling with photo-Fenton of floating Prussian blue/polypyrrole/paper film for volatile organic compounds-containing wastewater treatment”为题,发表在国际知名期刊《Separation and Purification Technology》(JCR一区,中科院一区,IF:8.2)上。
研究结论
设计出一种新型的PB/PPy/Paper膜,其具有优异的太阳能驱动的水蒸发和光芬顿催化性能,可以从含有VOCs的不同染料废水中产生清洁水。纤维素基基质增强了水的传输,PB的引入增强了污染物的降解速率,PPy的负载增强了薄膜的光热转化能力和降解性能。PB/PPy/Paper膜具有良好的降解能力,在pH 5的100 mL MO溶液(浓度为10 mg L-1)中加入0.338 g L-1H2O2处理1 h后,降解率为94.1%。RhB和MB的降解率分别达到75.1%和95.4%。得益于PB和PPy优异的光热转换能力,2D平面蒸发器在一个太阳照射下的蒸发速率为1.58 kg m-2·h-1,40次循环后蒸发速率基本保持不变。在太阳能光热转化与Photo-Fenton耦合处理水中有机污染物中,苯酚进入蒸汽冷凝水,同时降解蒸发用水中的污染物。该研究为含VOCs废水的处理和净化提供了一种新的策略。
研究数据
图 1.太阳能蒸汽与光芬顿技术联合处理废水原理示意图。
图 2.(a, d) 纸张、(b, e) PB/纸张、(c, f) PB/PPy/纸张和 (g) PB/PPy/纸张中 C、N、O、Fe 元素的相应 EDS 映射的 SEM 图像
图 3.(a) PPy、纸张和 PB/PPy/纸张的 XRD 图谱。(b) 纸张和 PB/PPy/纸张的拉曼光谱。(c) 纸张、PPy、PB 和 PB/PPy/纸张的 FTIR 光谱。(d) 纸张、PPy/纸张、PB/纸张和 PB/PPy/纸张的 UV–Vis-NIR 吸收光谱。
图 4.(a, b) 纸张、(c, d) PPy/纸张、(e, f) PB/纸张和 (g, h) PB/PPy/纸张的水接触角。
图 5.(a) 纸和 (b) PB/PPy/纸在 0 min、15 min、30 min、45 min 和 60 min 的表面温度变化。
图 6.不同条件下的蒸发性能测试。(a) 不同薄膜的蒸汽发生性能。(b) 不同 PB/Paper 薄膜的蒸汽发生性能。(c) 不同 PB-PPy-Paper 薄膜的蒸汽发生性能。(d) 不同薄膜的蒸发速率。(e) PB/PPy/Paper 在 0.5–3 阳光照射下的蒸汽发生性能。(f) PB/PPy/Paper 的循环稳定性。
图 7.降解性能测试。(a) MO 在各种实验条件下的降解曲线。(b) 不同 PB/Papers 对 MO 的光 Fenton 降解曲线。(c) 不同 PPy/Papers 对 MO 的光 Fenton 降解曲线。(d) 不同 PB/PPy/Papers 对 MO 的Photo-Fenton 降解曲线。(e) H2O2的影响PB/PPy/Paper 对 MO 的降解浓度。(f) IPA 和 BQ 对 PB/PPy/Paper 降解 MO 的影响。(g) MB、(h) MO、(i) RhB、PB/PPy/Paper 在不同反应时间下的紫外-可见光曲线。
图 8.Photo-Fenton 反应的热力学曲线。(a) MO 在不同温度下的Photo-Fenton 降解曲线。(b) 在不同温度下评估的 K。(c) 一个通过 Arrhenius 方程估算。(d) 通过吉布斯自由能方程估算的 ΔH 和 ΔS。
https://doi.org/10.1016/j.seppur.2025.131735
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