研究内容

具有高金属负载量的单原子催化剂（SACs）是非常理想的，但对于大规模合成仍然具有挑战性。

中国科学院长春应用化学研究所徐维林/宋平报告了一种名为干固体电化学合成（DSES）的新技术，用于以节能和环保的方式大规模合成高金属负载的SACs。获得了一系列具有高金属负载量的纯碳负载金属SACs（铂35.0wt%，铱21.2wt%，钌20.4wt%和铁17.6wt%）。在千克规模上合成了Pt含量为23.9wt%、在燃料电池中具有显著氧还原反应（ORR）性能的Pt SAC。相关工作以“Dry-Solid-Electrochemical Synthesis: A General Method for Large Scale Synthesis of Single-Atom Catalysts with High Metal loadings”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

研究要点

要点1.作者报告了一种名为“干固体电化学合成（DSES）”的新方法，用于大规模合成导电载体上高金属负载的SACs。DSES是一种发生在干固体电子传导材料中的“特殊”电化学过程，与发生在离子传导电解质溶液中的传统电化学过程完全不同，在传统电化学过程中，由电极电势驱动的氧化还原反应仅发生在两个（工作电极和对电极）电极的表面上。DSES过程中发生的氧化还原反应不是由电极电势或两个电极之间的电势差驱动的，而是由流过干导电载体的电子电流驱动的。

要点2.通过这种新方法，在不额外消耗还原剂或加热的情况下，干燥固态导电载体上的金属前体可以通过室温下流动的电子的快速攻击，通过金属卤素键的均裂来还原。这种DSES方法对于合成高金属负载的金属SACs或纳米催化剂来说是相对能量转换和环境友好的。

要点3.作者成功合成了具有高金属负载量的碳负载SACs，其中Pt（高达35.0wt%）、铱（Ir，21.2wt%）、钌（Ru，20.4wt%）和铁（Fe，17.6wt%）。在千克尺度上获得的Pt含量为23.9wt%的最佳Pt SACs在燃料电池中显示出显著的ORR性能。

这种多功能技术为制备高金属负载的SAC或原子分散催化剂开辟了一条新的经济、环保的途径。

研究图文

图1. 在流过的电子的快速攻击驱动下，干固体电化学合成（DSES）在整个干样品中均匀发生。

图2. DSES方法制备的Pt SACs的优化。

图4. 最佳Pt SAC（E-Pt/C）的ORR性能。

图5. DSES方法的推广和普遍性。

文献详情

Dry-Solid-Electrochemical Synthesis: A General Method for Large Scale Synthesis of Single-Atom Catalysts with High Metal loadings

Xue Gong, Jinpeng Bao, Xian Wang, Xin Wan, Yaheng Gu, Ce Han, Jianglan Shui, Xiaozhi Su, Junjie Ge, Wei Xing, Ping Song*, Weilin Xu*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI : https://doi.org/10.1002/anie.202419374

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