研究内容
抗生素污染一直是环境监测中的一个重要问题。基于纳米酶的比色传感器可以为现场检测提供有价值的支持。然而，开发能够使用单一材料识别整类特定抗生素的传感元件是一个相当大的挑战。
中南大学陈晓青/刘琦提出了一种分隔的双纳米酶级联复合材料(Au@mPDA/PAACu2MI、AmPC）设计用于氨基糖苷类抗生素（AG）的比色检测，详细分析了双酶系统的催化机制。AmPC复合物具有类似葡萄糖氧化酶样（aGOx）和过氧化物酶样（POD）活性。具有糖结构的AG可以作为反应的初始底物，产生的H2O2作为比色检测的第二底物。以庆大霉素（GMC）为概念证明，建立了0.1-10 μg/mL的检测范围，检测限（LOD）为91 ng/mL。验证了其他AG的比色响应，并采用主成分分析（PCA）来区分各种AG。相关工作以“Dual-Nanozyme Cascade for System-Wide Specific Colorimetric Detection of Aminoglycoside Antibiotics”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。
研究要点
要点1. 作者设计了一种双纳米酶级联复合材料(Au@mPDA/PAA-Cu2MI、AmPC）能够特异性检测AG。AG具有独特的分子结构，其特征是氨基糖。
要点2. 从金纳米颗粒在葡萄糖氧化中的催化性能中获得灵感，在介孔聚多巴胺通道内原位合成了金纳米颗粒(Au@mPDA)以启动级联反应的第一步。在这一步中，Au NP催化AG的氧化，并在O2的存在下产生H2O2。随后，使用聚丙烯酸（PAA）将Cu2MI结合到Au@mPDA通过其与mPDA和金属离子的相互作用。PAA-Cu2MI复合物表现出POD样活性，使其能够以H2O2为底物氧化3,3′，5,5′-四甲基联苯胺（TMB），产生蓝色信号，用于初始靶标的比色检测。
要点3. AmPC的合成途径和用于AG检测的级联催化方案。这两个催化步骤都可以在类似的条件下进行，从而促进无缝的级联反应。分区结构有助于优化底物传输通道，促进多步反应的有序和可调进行。研究结果表明，这种级联反应可以有效地响应各种AG，产生每个检测到的AG特有的特定比色信号。该方法显著推进了纳米酶的应用、纳米酶级联的设计以及抗生素的同时高效检测。
研究图文
图1.（a）AmPC合成示意图；（b）AmPC的TEM；（c）AmPC的元素图像（包含元素Au、Cu、c、N和O）；（d）Au NPs、Au@mPDA/PAA、PAA-Cu2MI和AmPC的XRD；（e）PAA-Cu2MI、Au@mPDA/PAA和AmPC的FT-IR光谱；（f）PAA-Cu2MI、Au@mPDA/PAA和AmPC的全XPS光谱。
图2.（a）级联反应路径示意图；（b）验证AmPC的酶活性；（c）GMX检测的可行性（1: AmPC+GMC；2: AmPC+TMB；3: AmPC+GMC+TMB；4: Au@mPDA/PAA+PAA-Cu2MI+GMC+TMB）；（d）GMX的相应线性校准图。
图3.（a）检测多个AG；（b）用于AG分类的PCA；（c）不同抗生素的反应；（d）用于检测AG的级联反应的选择性。
图4.（a）ABTS+·作为末端电子受体，用于验证电子转移；（b）Au@mPDA/PAA在N2和O2饱和的0.1 M NaOH溶液中（有或没有GMC）的循环伏安图；（c）活性氧清除试验；（d）Cyt c实验用于演示电子转移；（e）级联反应的催化机理。
文献详情
Dual-Nanozyme Cascade for System-Wide Specific Colorimetric Detection of Aminoglycoside Antibiotics
Ziyi Gao, Yujun Cheng, Chuan Long, Wanli Tang, Qi Liu,* Xiaoqing Chen*
Anal. Chem.
DOI:https://doi.org/10.1021/acs.analchem.4c06854
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