锡基钙钛矿薄膜通常表现出随机的晶体取向和显著的缺陷积累,这些缺陷作为电荷复合中心严重限制了器件性能。此外,无序的二维(2D)钙钛矿通过外延生长机制显著影响三维(3D)钙钛矿的后续晶体生长,而大体积间隔阳离子的绝缘性阻碍了面外电荷传输。
本文南昌大学谈利承和陈义旺等人创新性地开发了一种简便的准外延生长策略,通过引入具有增强π-共轭作用的2-(萘-2-基)乙胺氢碘酸盐(NEAI)构建取向排列的2D钙钛矿,作为3D钙钛矿(100)主导晶面取向的模板。NEAI与SnI₂反应预形成NEA₂SnI₄,随后通过能量不利的路径转化为NEA₂FASn₂I₇并最终生成FASnI₃,从而延缓结晶动力学。此外,这种创新方法优化了载流子传输动力学,同时赋予器件强大的热降解抗性和增强的长期稳定性。
最终,基于NEAI的太阳能电池实现了14.03%(0.04 cm²)和12.44%(1 cm²)的显著效率,是两步沉积锡基钙钛矿光伏器件的最高纪录。这项研究为制备高度有序的锡基钙钛矿薄膜提供了新思路,为高性能无铅钙钛矿光伏器件的发展铺平了道路。
文章亮点
创新性准外延生长策略:通过引入NEAI构建取向排列的2D钙钛矿模板,调控3D钙钛矿的(100)晶面取向,显著延缓结晶动力学并减少缺陷。
高效稳定的器件性能:基于NEAI的太阳能电池实现了14.03%(0.04 cm²)和12.44%(1 cm²)的效率,是两步沉积锡基钙钛矿器件的最高纪录,并表现出优异的长期稳定性(3000小时后保持95%初始效率)。
机理深入研究:通过理论计算和实验表征揭示了NEAI通过π-共轭作用降低表面能、优化载流子传输的机制,为无铅钙钛矿器件的设计提供了新思路。
H. Zhou, H. Rao, Y. Jin, W. Zhu, Z. Deng, Y. Zhong, W. Sheng, G. Liu, L. Tan, Y. Chen, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202513416.
https://doi.org/10.1002/anie.202513416
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