四川大学李敬与合作者在Nat. Synth.发表可持续低碳催化技术领域最新研究成果

导读

近日，四川大学碳中和未来技术学院特聘副研究员李敬与合作者在国际顶级期刊《自然·合成》（

Nature Synthesis

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发展“节能降碳”的可持续绿色化工技术是实现碳中和的重要手段。绿电如风能、太阳能驱动的电催化技术，既可促进绿电分布式消纳，又能在常温常压下合成绿色高值化学品。肟是一类重要的含氮化合物（通式：R1R2C=NOH），是许多商业药物（如奥比多肟、普拉利多肟、抗生素）和农药（如灭多威）的活性成分，也是合成其他含氮化合物（胺、腈）的中间体。其中，最具代表性的肟——环己酮肟，经贝克曼重排可得到己内酰胺，是生产尼龙-6（年产量约1000万吨）的关键前体，在纺织纤维、工程塑料、薄膜等领域具有广泛应用。

羟胺（NH2OH）作为合成肟类化合物的关键原料，其传统的NO热催化还原法和氨肟化法面临碳排放高、耗能大、贵金属催化剂用量大、副产物多等问题。研究团队针对以上问题，首次提出了基于电催化技术的“两步肟化法”策略，将亚硝酸根电还原合成游离态羟胺与醛/酮肟化反应串联，实现了一系列肟类化合物的高效、绿色、通用合成。克服了现有“一步肟化法”（即醛/酮与NOx共进料）中存在的负面效应（如醛/酮底物吸附阻塞位点、醛/酮自身电还原、跨膜扩散）。

具体而言，该研究开发的FePc-KB分子催化剂能高效选择性电催化NO2−还原制备游离态羟胺，结合使用膜电极组件反应器，可实现工业级电流密度下，中性介质中游离态羟胺电合成的最高记录（分电流密度262.9 mA cm_2，产率2.452 mmol cm_2h_1）。相比传统的氨肟化法，能耗显著降低（15.4 vs. 20-30 MJ kg_1），得益于低电耗及可再生电能的使用，碳排放可降低63%，为肟类化工尤其是服务于化纤、工程塑料等领域的尼龙6产业低碳可持续发展提供了新机遇。

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该研究联合了清华大学等单位，得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务等项目的资助。清华大学博士研究生刘翔为论文共同第一作者，清华大学段昊泓副教授与赣南师范大学徐思民为共同通讯作者，主要合作者还有清华大学彭悦副研究员，中科院大连化学物理研究所李旭宁研究员和中科院高能物理研究所郑黎荣副研究员。

论文链接：https://doi.org/10.1038/s44160-025-00879-4

来源：四川大学产业技术研究院