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自组装单分子层因其能够调控能级排列和界面质量,已成为倒置钙钛矿太阳能电池中极具潜力的空穴传输层。然而,广泛使用的SAM分子MeO-4PACz存在分子聚集、与钙钛矿前驱体润湿性差以及导电性有限等问题,共同阻碍了高质量钙钛矿薄膜的形成和有效的电荷提取。

本文中国科学院化学研究所于贵王吉政等人提出了一种合理的SAM均质化策略,通过共组装将两种定制设计的共价有机框架引入MeO-4PACz SAM中。这些COFs设计具有刚性卟啉核心以增强电荷传输,以及柔性亲水侧链以改善基底润湿性。COFs的引入通过π-π相互作用和氢键有效抑制了MeO-4PACz的聚集,形成了均匀、导电且锚定良好的SAMs。因此,修饰后的SAMs促进了钙钛矿结晶,减少了埋底界面缺陷,并改善了电荷提取。采用Zn-PT-COF修饰SAM的器件实现了26.39%的冠军效率(认证效率26.12%),迟滞可忽略不计,并具有出色的运行稳定性,在连续运行1000小时后仍保持95%的初始效率。

本研究提供了一种全面的分子水平策略,以克服MeO-4PACz的固有局限性,为高效稳定的PSCs提供了可行路径。

文章亮点:

  1. COFs协同修饰实现SAM均质化与多功能提升
    通过引入PT-COF和Zn-PT-COF,利用π-π相互作用与氢键有效抑制MeO-4PACz分子聚集,同步提升SAM的均匀性、导电性与润湿性。

  2. 界面质量与结晶过程显著优化
    修饰后的SAM促进钙钛矿高质量结晶,形成致密无孔洞的埋底界面,降低缺陷态密度,延长载流子寿命,显著抑制非辐射复合。

  3. 器件效率与稳定性双双突破
    基于Zn-PT-COF修饰的倒置PSC实现26.39%的冠军效率(认证26.12%),并在连续光照1000小时后仍保持95%的初始效率,展示出卓越的运行与湿热稳定性。

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J. Ma, S. Yang, C. Shao, Z. Nie, W. Zhang, S. Wang, G. Yu, J. Wang, Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e19875.

https://doi.org/10.1002/anie.202519875

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